Intensitätskorrelationsscan (IC

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Jul 06, 2023

Intensitätskorrelationsscan (IC

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 7239 (2023) Diesen Artikel zitieren 930 Zugriff auf Metrikdetails Eine Autorenkorrektur zu diesem Artikel wurde am 17. Mai 2023 veröffentlicht. Dieser Artikel wurde aktualisiert

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Lichtstreuung, unabhängig davon, ob sie durch gewünschte oder unerwünschte Elemente verursacht wird, gilt als eines der Hauptphänomene, das große Herausforderungen für die nichtlineare (NL) optische Charakterisierung trüber Medien darstellt. Der relevanteste Störfaktor ist die zufällige Verformung der räumlichen Intensitätsverteilung des Laserstrahls durch Mehrfachstreuung. In dieser Arbeit berichten wir über die Technik des Intensitätskorrelationsscans (IC-Scan) als neues Werkzeug zur Charakterisierung der optischen NL-Reaktion von Streumedien, indem wir die Lichtstreuung nutzen, um Speckle-Muster zu erzeugen, die empfindlich auf Wellenfrontänderungen reagieren, die durch die Selbstfokussierung hervorgerufen werden und selbstdefokussierende Effekte. Peak-to-Tal-Transmissionskurven mit einem höheren Signal-Rausch-Verhältnis werden durch die Analyse der räumlichen Intensitätskorrelationsfunktionen der verschiedenen Speckle-Muster erhalten, selbst in sehr trüben Medien, in denen herkömmliche NL-Spektroskopietechniken versagen. Um das Potenzial der IC-Scan-Technik zu demonstrieren, wurde die NL-Charakterisierung von Kolloiden durchgeführt, die eine hohe Konzentration an Siliciumdioxid-Nanokugeln als Streuer sowie Gold-Nanostäbe enthalten, die als NL-Partikel und Lichtstreuer wirken. Die Ergebnisse zeigen, dass die IC-Scan-Technik genauer, präziser und robuster zur Messung von NL-Brechungsindizes in trüben Medien ist und die Einschränkungen durch etablierte Z-Scan- und D4σ-Techniken überwindet.

Lichtstreuung ist eines der grundlegendsten optischen Phänomene, die aufgrund der Wechselwirkung von Licht mit Materie beobachtet werden und aus Inhomogenitäten im Brechungsindex über das Streuvolumen resultieren1. Die Relevanz der Streuung in mehreren Systemen harter und weicher kondensierter Materie wird durch die verschiedenen nicht-invasiven Techniken belegt, die zur Messung der Partikelgröße und der kolloidalen Stabilität2, zur Erkennung von Mikrodefekten3, zur optischen Gewebediagnostik4 sowie zur Untersuchung ihrer Anwendungen in der optischen Supervision entwickelt wurden -Auflösung5, dreidimensionale Holographie6, moderne Kryptographie7 und Zufallslaser8. Selbst in diesem letzten System war es durch den Wechsel vom Einfachstreuungs- zum Mehrfachstreuungsregime möglich, neue Lichtstreuungsphänomene zu untersuchen, wie z. B. die glasige Lichtphase, die mit einer Replika-Symmetriebrechung9 und einer Floquet-Phase10 in photonischen Systemen kompatibel ist. sowie die Anderson-Lokalisierung von Licht11. Allerdings gilt: Je dichter und ungeordneter das Medium, das mit dem Licht interagiert, desto größer ist die durch die gestreuten Photonen verursachte Verzerrung in den räumlichen und zeitlichen Intensitätsprofilen der durchgelassenen oder reflektierten Strahlen, die in optischen und photonischen Systemen nicht immer erwünscht ist12, 13,14.

Speckle-Muster sind ein klares Beispiel für die komplexe Intensitätsverteilung, die ein kohärenter Strahl erfahren kann, der von einem ungeordneten Medium mit hohem Streuungsgrad gestreut wird. Diese Muster mit zufällig verteilten Intensitäten und Phasen sind das Ergebnis der Überlagerung vieler verschiedener Streuwellen, die mit effektiv zufälligen Phasen interferieren15. Lange Zeit galten Speckles lediglich als ein verrauschtes Phänomen, das die Beobachtung verschiedener physikalischer Prozesse verunreinigt, das Signal-Rausch-Verhältnis verringert und folglich die Präzision und Empfindlichkeit vieler optischer Techniken einschränkt16,17,18,19. Eine solche Interpretation ist sinnvoll, wenn die Lichtstreuung durch Störpartikel verursacht wird, d. h. Staub oder Systemmängel20,21,22. Wenn die Speckles jedoch das Ergebnis der inhärenten Unordnung des Systems sind, kann die Analyse ihrer statistischen Eigenschaften, wie der Intensitätskorrelationsfunktion und der spektralen Leistungsdichte, relevante Informationen über die optischen Eigenschaften des untersuchten Systems liefern23. Bei der statistischen Untersuchung von Speckle-Mustern wurden erhebliche Fortschritte in den Bereichen Sternphysik24, Zufallslaser25,26,27, optische Bildverarbeitung28, optische Manipulation29, genaue Messungen von Kontur, Verformung, Vibration und Spannung an verschiedenen Materialien30 sowie Verschiebungen und Verformungen von diffusen gemacht Objekte31 und biologische Gewebeanalyse32.

Bei der nichtlinearen (NL) optischen Spektroskopie wurde berichtet, dass starke Lichtstreuung durch trübe Medien ein Problem für die meisten Techniken zur Messung des NL-Brechungsindex darstellt33,34,35,36. Unter anderem leidet die etablierte Z-Scan-Technik unter der Verzerrung des übertragenen Intensitätsstrahlprofils und der Wellenfront, die in den Streumedien induziert wird, was dazu führt, dass die von der kleinen Apertur (Z-Scan mit geschlossener Apertur (CA)) übertragene Intensität sichtbar wird große Schwankungen bei jedem Schritt während der Beispielübersetzung. Erfahrungen mit stark streuenden Medien wie Kolloiden, die in Aceton suspendierte SiO2-Nanopartikel (NPs) enthalten, zeigen, dass die Schwankungen in der CA-Z-Scan-Kurve größer sein können als die Schwankungen der Peak-Tal-Transmission, was ihre Charakterisierung unmöglich macht34. Ähnliche Experimente zeigen ein niedriges Signal-Rausch-Verhältnis in den CA-Z-Scan-Kurven, wenn Glaskörper37, Ammoniumdihydrogenphosphatkristalle38 und Flüssigkristalle39,40 untersucht wurden. Um diese Einschränkung bei Streumedien zu überwinden, wurden einige Anpassungen bestehender (oder neuer) Techniken entwickelt33,34,35. Im räumlichen Bereich wurde die Streulichtbildgebungsmethode (SLIM) vorgeschlagen, um vom trüben Medium gestreutes Licht in der Richtung senkrecht zur Ausbreitung zu sammeln und die Entwicklung des Laserstrahldurchmessers entlang der Ausbreitung abzubilden34. Hier wird der NL-Brechungsindex durch Analyse der Divergenzwinkelschwankungen bestimmt, die durch den Selbstfokussierungs- (oder Selbstdefokussierungs-)Effekt selbst in einer Einzelschusskonfiguration hervorgerufen werden. Im Gegensatz zu NL-Transmissionstechniken, die unter Lichtstreuung leiden, kann SLIM daher nur verwendet werden, wenn die Streuung relevant ist und die Proben dick genug sind, um die Lichtausbreitung innerhalb streuender Medien zu analysieren34. Neben der Messung des NL-Brechungsindex wurde SLIM kürzlich auch zur Unterscheidung der NL-Extinktion aufgrund der NL-Absorption und der NL-Streuungsbeiträge in trüben Medien eingesetzt41.

Im Spektralbereich wurden auch neue Techniken entwickelt, um NL-Phasenvariationen in Streumedien durch Analyse der Frequenzspektrumverschiebung eines gesendeten Laserimpulses zu messen33,35. Die Spektralanalyse, wie sie bei der Spectral Reshaping-Technik durchgeführt wird, hat den Vorteil, dass sie im Gegensatz zur Strahlformanalyse nicht durch lineare Streueffekte beeinflusst wird33. Allerdings ist sein experimenteller Aufbau komplexer als die räumlichen Z-Scan- und SLIM-Techniken, da er die Verwendung ultrakurzer Impulse erfordert, die durch einen akustisch-optischen Modulator spektral umgeformt werden, um ein Loch im einfallenden Laserspektrum zu erzeugen, das beim Durchgang gefüllt wird ein NL-Medium, aufgrund der Selbstphasenmodulation. Diese Technik zum Auffüllen von Löchern wurde kürzlich an ein einfacheres Versuchsgerät namens Spektraldomänen-Z-Scan angepasst, mit dem der Brechungsindex von gefrostetem Quarzglasobjektiv35 und menschlicher Hornhaut42 gemessen wurde. Trotz der guten Empfindlichkeit dieser NL-Techniken im Spektralbereich hängt ihre Genauigkeit davon ab, wie gut definiert das zeitliche Strahlprofil ist, sowie vom Fehlen von Selbstverstärkungseffekten, die die spektrale Verbreiterung des Laserpulses induzieren. Daher stellt die Messung des NL-Brechungsindex in streuenden Medien weiterhin eine große Herausforderung für die NL-Optik dar, und ihre Untersuchung wird durch die Notwendigkeit gestützt, biologische Medien, Flüssigkristalle und andere Materialien zu charakterisieren, die ein hohes Maß an Streuung aufweisen.

In dieser Arbeit stellen wir den Intensitätskorrelationsscan (IC-Scan) als eine neue optische NL-Technik im räumlichen Bereich vor, die die ordnungsgemäße optische NL-Charakterisierung stark streuender Medien ermöglicht, die durch Systemfehler oder durch das Vorhandensein linearer oder linearer Strukturen verursacht werden NL-Streuer. Die IC-Scan-Technik nutzt die durch trübe Medien (oder Lichtdiffusoren) verursachte Lichtstreuung, um im Fernfeld Speckle-Muster zu erzeugen, die empfindlich auf Wellenfrontänderungen reagieren, die durch die Selbstfokussierungs- und Selbstdefokussierungseffekte hervorgerufen werden. Durch die Analyse der Intensitäts-Selbstkorrelationsfunktion der Speckle-Muster, die während der Probenverschiebung um den Fokus einer Linse erzeugt werden, ist es möglich, Kurven zu erhalten, die denen des Z-Scans ähneln, jedoch mit geringeren Rauschpegeln, selbst wenn die Streuung so ist so stark, dass es das räumliche Intensitätsprofil des Sendestrahls zerstört. Darüber hinaus können die reinen Selbstphasenmodulationseffekte, die frei von linearen Streubeiträgen sind, durch die Analyse der Intensitätskreuzkorrelationsfunktion zwischen IC-Scan-Messungen im linearen und NL-Bereich erhalten werden. Als Beweis des Prinzips wurden NL-Brechungsindexmessungen mittels IC-Scan an hochkonzentrierten NL-ethanolischen (wässrigen) Kolloiden, die Siliciumdioxid-Nanokugeln (Gold-Nanostäbe) als Lichtstreuer (NL-Partikel und Streuer) enthielten, unter Verwendung eines Titan-Saphir-Lasers (788) durchgeführt nm, 100 fs, 76 MHz) und die Ergebnisse wurden mit den etablierten Z-Scan43- und D4σ44-Techniken verglichen.

Abbildung 1 zeigt den Versuchsaufbau zur Messung der NL-Brechungsindizes transparenter und trüber Medien. Um die NL-Wärmereaktion der verschiedenen Lösungsmittel und Kolloide anzuregen, die im Abschnitt „Nichtlineare Medien“ beschrieben wird, wurde ein modengekoppelter Ti:Saphir-Laser verwendet, der 100-fs-Gauß-Pulse bei 788 nm und mit einer Wiederholungsrate von 76 MHz emittiert. Die Steuerung der Leistung des einfallenden Strahls erfolgte durch eine λ/2-Platte, gefolgt von einem Glan-Prisma (P), das sicherstellt, dass der Strahl linear polarisiert ist. Anschließend wurde der Gaußsche Strahl durch eine Linse mit 10 cm Brennweite (L) fokussiert, wodurch an der Fokusposition eine Strahltaille von ~ 25,5 μm erzeugt wurde (Rayleigh-Länge: \({z}_{0}\ungefähr 2,6\) mm ). Für die Messungen wurde eine mit NL-Medien gefüllte Quarzzelle (Dicke: L = 1,0 mm < z0) entlang der Strahlausbreitungsrichtung (Z-Achse) um den Bereich bewegt, in dem der Laserstrahl fokussiert ist. Der gesendete Strahl durchläuft ein im Fernfeld befindliches Element, das auf Wellenfrontverzerrungen (WDS) reagiert, und schließlich wird sein transversales Intensitätsprofil vollständig von einer CCD-Kamera aufgezeichnet.

Experimenteller Aufbau zur Charakterisierung der NL-Reaktion transparenter und trüber Medien mittels Z-Scan- und IC-Scan-Techniken. P: Polarisator; M: Spiegel; L: Linse; WDS: Wellenfrontverzerrungssensor; A: Blende; D: Diffusor.

Die Wahl des WDS definiert die Technik, die zur Messung der optischen NL-Reaktion verschiedener Medien verwendet wird. Handelt es sich bei dem WDS beispielsweise um eine Iris, entspricht der Versuchsaufbau der bewährten CA-Z-Scan-Technik43. Wenn andererseits das WDS entfernt wird, führt die Integration des Intensitätsprofils auf dem CCD bei jedem Schritt des NL-Mediums zu der Z-Scan-Technik mit offener Apertur (OA)43, während auf die D4σ-Technik zugegriffen wird, wenn Die transversalen Einstrahlungsmomente werden analysiert45. In der Literatur werden verschiedene Arten von WDS als Anpassungen der Z-Scan-Technik zur Messung des NL-Brechungsindex beschrieben (siehe46 und Referenz darin).

Die in dieser Arbeit vorgeschlagene IC-Scan-Technik verwendet transparente Lichtdiffusoren als WDS, um Speckle-Muster zu erzeugen, deren Intensitätskorrelationsfunktion sehr empfindlich auf Wellenfrontänderungen reagiert, die durch Selbstfokussierungs- (oder Selbstdefokussierungs-)Effekte hervorgerufen werden. Abbildung 2a zeigt ein vom CCD erfasstes Speckle-Muster (1024 × 1280 Pixel), wenn die Quarzzelle (Probenzelle) leer ist. Die 2D-Raumintensitäts-Selbstkorrelationsfunktion \(\left({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)=\frac{\langle \int {d} ^{2}rI\left(r\right)I\left(r+\Delta r\right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle I\left(r\right)\rangle \ langle I\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\), dargestellt in Abb. 2b, weist die für ein Speckle-Muster mit Gaußscher Intensitätsverteilung erwartete Form auf, die von \({g}_{self }^{\left(2\right)}\left(0\right)\ca. 2.0\) zu \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\infty \right )=1,0\)22, wobei die spitzen Klammern \(\langle \cdots \rangle\) die Mittelung über viele Realisierungen bezeichnen. Fünfzig aufeinanderfolgende Bilder wurden verwendet, um die 2D-Korrelationsfunktion der räumlichen Intensität an jeder Position der NL-Probe zu berechnen. Für jedes Bild beleuchtet der Laserstrahl eine andere Zone des Lichtdiffusors, der von Bild zu Bild gedreht wird. Die Breite von \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) gibt die mittlere Größe der Speckles an, die mit ~ 20 Pixel gemessen wurde. Darüber hinaus wird die Normalverteilung durch die Intensitäts-Wahrscheinlichkeits-Dichtefunktion \(P\left(I\right)\) bestätigt, da sie sich auf einer halblogarithmischen Skala wie eine Funktion nahe einer Geraden verhält (siehe Abb. 2c). ). IC-Scan-Kurven werden erstellt, indem der Maximalwert von \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) als Funktion der Probenposition in der Umgebung aufgetragen wird die Brennebene der Linse L, wie im Abschnitt zur numerischen Simulation gezeigt.

(a) Speckle-Muster, erhalten durch IC-Scan-Technik und ihre (b) räumliche 2D-Intensitätskorrelation und (c) Intensitäts-Wahrscheinlichkeits-Dichtefunktion. Das Intensitätsprofil wurde für eine leere Zelle erfasst.

Es ist wichtig hervorzuheben, dass der experimentelle Aufbau der IC-Scan-Technik den bekannten Z-Scan- und D4σ-Techniken sehr ähnlich ist. Dies liegt daran, dass bei den drei verwendeten Techniken die NL-Phasenverschiebung, die im Laserstrahl verursacht wird, der mit dem NL-Medium interagiert, das Ergebnis der durch das Intensitätsstrahlprofil induzierten Brechungsindexmodulation ist, die die Selbstfokussierung (oder Selbstdefokussierung) verursacht ) Wirkung. Der Unterschied zwischen den Techniken liegt jedoch in der Erkennungsmethode, die je nach Art des verwendeten WDS variiert. Bei der IC-Scan-Technik erfolgt die Analyse der Strahlphase mittels einer interferometrischen Messung, die durch das Vorhandensein des Diffusors im Fernfeld eingeführt wird, wodurch Speckle-Muster mit unterschiedlichen Intensitätsverteilungen entstehen. Somit stellt sich die IC-Scan-Technik als eine Anwendung der Speckle-Metrologie heraus, die sich der Messung des NL-Brechungsindex durch die Phasenverformungen widmet, die durch die Analyse der Intensitätskorrelationsfunktion überwacht werden, was in mehreren Studien eine solide theoretische Grundlage hat15,47. Wir haben betont, dass die Diffusoren nur als WDS wirken, d. h. die Speckles erfahren nicht die Selbstfokussierung (Selbstdefokussierung), die normalerweise auftritt, wenn sie sich in Medien mit einem positiven (negativen) NL-Brechungsindex ausbreiten, wie in 48 berichtet.

Vier NL-Medien mit und ohne Streupartikel wurden verwendet, um das Potenzial des IC-Scans zur Messung der NL-Brechungsindizes im Vergleich zu Z-Scan- und D4σ-Techniken zu demonstrieren. Zwei davon sind typische NL-Lösungsmittel, nämlich. reines Ethanol (≥ 99,9 %) und Methanol (≥ 99,9 %), gekauft von Sigma-Aldrich, verwendet als transparente (ohne Streuer) NL-Medien, wie in Abb. 3a gezeigt. Um NL-Medien mit unterschiedlichen Rayleigh-Streuungsbeiträgen darzustellen, wurden zwei Kolloide, die in Ethanol suspendierte Siliziumoxid-NPs (SiO2) enthielten, nach dem in49 beschriebenen Verfahren mit Volumenanteilen von 8,2 × 10–3 und 4,1 × 10–2 hergestellt. Sein Transmissionselektronenmikroskop-Bild (TEM) (Abb. 3b) zeigt kugelförmige Partikel mit einem durchschnittlichen Durchmesser von ~ 120 nm, und ihr Extinktionsspektrum ist charakteristisch für die Rayleigh-Streuung, da es von \({\lambda }^{-4}\ ), wobei \(\lambda\) die Wellenlänge des einfallenden Lichts ist.

(a) Normalisierte Extinktionsspektren und (b,c) TEM-Bilder für Streumedien, dargestellt durch sphärische Siliziumoxid-NPs (SiO2) und Gold-Nanostäbe (Au-NRs), suspendiert in Ethanol bzw. Wasser. Um deren Transparenz zu zeigen, wurden die Extinktionsspektren der Lösungsmittel aufgezeichnet.

Als Streumedien mit starkem optischem NL-Verhalten wurden auch kolloidale Goldnanostäbe (Au-NRs) verwendet. Zu diesem Zweck wurden Au-NRs durch eine keimvermittelte Wachstumsmethode50 chemisch synthetisiert, um einen durchschnittlichen Querschnittsdurchmesser von 15,0 ± 0,6 nm und ein Aspektverhältnis (AR) von 3,4 aufzuweisen (siehe Abb. 3c). Die Abmessungen des NR wurden so gewählt, dass seine longitudinale lokalisierte Oberflächenplasmonresonanz (l-LSP), von der bekannt ist, dass sie einen signifikanten Streubeitrag aufweist, in der Nähe der Laserwellenlänge (788 nm) zentralisiert ist, wie in Abb. 3a dargestellt. Für die IC-Scan-Messungen wurden die Au-NR-Kolloide in entionisiertem Wasser verdünnt, um Volumenanteile von 2,5 × 10–5, 5,0 × 10–5 und 7,5 × 10–5 zu erhalten.

Aufgrund der hohen Wiederholrate des Anregungslasers weisen die in dieser Arbeit untersuchten Medien eine optische Nichtlinearität auf, die durch thermische Effekte dominiert wird. Aus diesem Grund wurde das in52 vorgeschlagene nichtlokale Modell verwendet, um die experimentellen Ergebnisse der Z-Scan-, D4σ- und IC-Scan-Techniken zu simulieren, da es bessere Ergebnisse lieferte als die Modelle mit thermischer Linse und aberranter thermischer Linse. Indem das optische Feld in der Amplituden-Phasen-Form ausgedrückt wird, \(E=\left|{E}_{in}\right|\mathrm{exp}\left[i\phi \right]\), definiert das nichtlokale Modell dass die Entwicklungsgleichungen entlang der Strahlausbreitungsachse (z-Achse) für die Phase und Intensität eines einfallenden Gaußschen Strahls, der durch eine dünne NL-Probe geht, wie folgt geschrieben werden können53:

wobei \(\Delta n\left({I}_{m}\right)={n}_{2}{I}_{m}={n}_{2}\left({I}_{ 0}{G}_{m}\right)\) für Medien mit einem Brechungsindex dritter Ordnung, \({n}_{2}\), und einem intensitätsabhängigen Extinktionskoeffizienten, \(\alpha \left ({Ich habe recht)\). \({I}_{m}\) ist die nichtlokale Intensität, die als Produkt des maximalen Achsenwerts \({I}_{0}\) und eines Gaußschen nichtlokalen Profils \( {G}_{m}={\left({G}_{local}\right)}^{m/2}\), mit \({G}_{local}=\mathrm{exp}\left [-2{r}^{2}/{w\left(z\right)}^{2}\right]{\left[1+{\left(z/{z}_{0}\right) }^{2}\right]}^{-1}\), \(w\left(z\right)={w}_{0}\sqrt{1+{\left(z/{z}_ {0}\right)}^{2}}\), Gaußsche Strahltaille: \(w\left(z=0\right)={w}_{0}\), Wellenlänge: \(\lambda\) , \(k=2\pi /\lambda\) und Rayleigh-Länge: \({z}_{0}\). Beachten Sie, dass der Nichtlokalitätsfaktor \(m\) als Konstante eingeführt wird, die den Radius des Gaußschen Strahls in der NL-Probe52,53 beeinflusst. Beispielsweise erstreckt sich (komprimiert) für \(m<2\) \(\left(m>2\right)\) die NL-Phasenverschiebung über die einfallende Intensitätsverteilung hinaus, während für \(m=2\) die NL-Antwort des Mediums gilt als lokal43. Es ist erwähnenswert, dass die in dieser Arbeit gemessenen \({n}_{2}\)-Werte für \(m\ne 2\) mit den thermooptischen Koeffizienten zusammenhängen, die in einem Äquivalent dazu neigen, selbstdefokussierende Effekte hervorzurufen Weg zu den NL-Brechungsindizes dritter Ordnung für den Kerr-Effekt.

Um die Amplitude und Phase des optischen Feldes in der Detektionsebene zu ermitteln, wurde die Fast-Fourier-Beam-Propagation-Methode (BPM) verwendet54. Numerisch wurde das NL-Medium der Dicke \(L\) in \(N\) Teile der Größe \(\Delta z=L/N\) unterteilt, wobei das optische Feld am Ende jedes Schritts durch \(E \left(x,y,z+\Delta z\right)=\widehat{P}\widehat{A}\widehat{L}\widehat{A}\widehat{P}E\left(x,y,z\ Rechts)\). Der Operator \(\widehat{P}=\mathrm{exp}\left[ik{n}_{0}\Delta z/2\right]\mathrm{exp}\left\{i\Delta z/2\ left[{\nabla }_{t}^{2}/\left(\sqrt{{\nabla }_{t}^{2}+{n}_{0}^{2}{k}^{ 2}}+{n}_{0}k\right)\right]\right\}\) stellt die lineare Ausbreitung durch die Entfernung \(\Delta z/2\) in einem homogenen Medium mit linearem Brechungsindex \( {n}_{0}\) und transversale Ableitung \({\nabla }_{t}^{2}=-\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y} ^{2}\right)\) im Fourier-Bereich. Die linearen und NL-Intensitätsverluste entlang der Ausbreitung werden durch den Operator \(\widehat{A}=\mathrm{exp}\left[-\alpha \left({I}_{m}\right)\Delta z/4 berücksichtigt \right]\), während der Operator \(\hat{L} = \exp \left[ {ik\mathop \smallint \limits_{z}^{z + \Delta z} \Delta n\left( {I_{ m} } \right)dz\prime } \right]\) berücksichtigt die NL-Phasenverschiebung. Beachten Sie, dass \(z^{\prime}\) die Ausbreitungstiefe im NL-Medium und \(z\) die Probenposition um die Fokusebene darstellt. Die letzten beiden Operatoren \(\widehat{A}\) und \(\widehat{P}\) schließen die Strahlausbreitung in einem Schritt \(\Delta z\) ab, wobei das resultierende Feld als Anfangsbedingung verwendet wird für den nächsten Schritt. Nach sequentieller Durchführung von N Iterationen wurden die Fernfeldstrahlmuster für die unterschiedliche Position der NL-Probe um die Brennebene durch numerische Simulationen der Freifeldausbreitung unter Verwendung des Huygens-Fresnel-Formalismus gemäß der in 54 beschriebenen Methode erhalten. Nähere analytische Ausdrücke für das nichtlokale Modell wurden auch in53 unter Verwendung der Gaußschen Zerlegungsmethode angegeben.

Es ist erwähnenswert, dass das BPM aufgrund der starken Beiträge nichtlokaler Nichtlinearitäten, die große NL-Phasenvariationen (\({\Delta \phi }_{0}\)) induzieren, wichtig ist, um eine experimentelle Kurvenanpassung unter Berücksichtigung der dünnen zu ermöglichen. Stichprobennäherung. Das heißt, im NL-Regime wird das Medium als „dünn“ betrachtet, wenn die Probenlänge klein genug ist, dass Änderungen im Strahldurchmesser innerhalb der Probe aufgrund nichtlinearer Brechung vernachlässigt werden können43. Da in der BPM-Methode Gl. (1) und (2) werden iterativ für Stichprobenlängen mit der Schrittgröße \(\Delta z\) gelöst. Das Kriterium für dünne Stichproben impliziert, dass \(\left(\Delta z=L/N\right)\ll \mathrm{z}_{0}/{\Delta \phi }_{0}\), was leicht zu befolgen ist, da große Werte von N verwendet wurden. In den numerischen Simulationen wurde N als Minimalwert gewählt, sodass bei Duplizierung die Z-Scan-, IC-Scan- und D4σ-Kurven die gleichen Ergebnisse liefern. In dieser Arbeit wurde für N ein Mindestwert von 1000 verwendet.

Aus den simulierten Fernfeldstrahlmustern \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\) wurden die Z-Scan- und D4σ-Kurven durch Berechnung der normalisierten Durchlässigkeit \(T) angepasst \left(z\right)\) bzw. normalisierte Momente zweiter Ordnung, \({m}_{2}\left(z\right)\). Für den Z-Scan wurde die normalisierte Durchlässigkeit unter Verwendung des Ausdrucks \(T\left(z\right)={\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} berechnet. _{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy/{\int }_{0}^{{r}_{a}}{\left|{E} _{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\), wobei \({r}_{a}\) ist der Radius einer kreisförmigen Apertur und \({E}_{FF}^{\left(0\right)}\left(x,y,z\right)\) ist das Fernfeldstrahlmuster, wenn die Absorption und Die NL-Beiträge der Brechung sind Null. Um die experimentellen Bedingungen des CA-Z-Scan-Schemas zu reproduzieren, wurde die Durchlässigkeit über die Fläche einer kreisförmigen Apertur mit einem Radius von 335 µm (\({r}_{a}=\) 50 Pixel) berechnet, zentriert bei \ (\left({x}_{0},{y}_{0}\right)=\left(\mathrm{0,0}\right)\). Die D4σ-Kurven wurden unter Verwendung der gesamten Strahlfläche durch den Ausdruck berechnet: \({m}_{2}\left(z\right)={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left| {E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}{\left(x-\overline{x }\right)}^{2}dxdy/{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\) mit \(\overline {x }={\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}xdxdy /{\iint }_{-\infty }^{\infty }{\left|{E}_{FF}\left(x,y,z\right)\right|}^{2}dxdy\), und auch normalisiert durch \({m}_{2}^{0}\left(z\right)\), berechnet, wenn die Nichtlinearitäten Null sind.

Da die IC-Scan-Technik einen Lichtdiffusor als ein auf Wellenfrontverzerrungen empfindliches Element verwendet, wurden die experimentellen Kurven modelliert, indem Fernfeldstrahlmuster mithilfe der optischen Übertragungsfunktion durch eine raue Oberfläche übertragen wurden55. Kurz gesagt, die Zufallsfelder wurden durch Multiplikation von \({E}_{FF}\left(x,y,z\right)\), das im vorherigen Abschnitt erhalten wurde, mit \({e}^{-i\varnothing) generiert }\), wobei \(\varnothing (x, y)\) einer Zufallsmatrix entspricht, die aus einer gleichmäßigen Verteilung im Bereich von \((-\pi , \pi )\) generiert wird. Somit ist das zufällige Phasenfeld gegeben durch \({E}_{rand}\left(x, y,z\right)={E}_{FF}\left(x,y,z\right){e }^{-i\varnothing }\). Da raue Medien jedoch die Phase des Feldes basierend auf dem Grad der Streuung randomisieren, wurde ein Ortsfrequenzfilter hinzugefügt, um die experimentell erhaltenen Fleckenmuster zu reproduzieren. Im Ortsfrequenzbereich verwenden wir: \(E\left({k}_{x},{k}_{y} ;z\right)={F}_{x,y}[{E}_ {rand}\left(x, y;z\right)] H({k}_{x},{k}_{y})\), wobei der erste Term die 2D-Fourier-Transformation des \({ E}_{rand}\left(x, y;z\right)\) und \(H({k}_{x},{k}_{y})\) ist ein Ortsfrequenzfilter bestehend aus a 4-f-Bildgebungssystem mit einer Maske in der Fourier-Ebene, die die Übertragung von Photonen ermöglicht, deren Ortsfrequenzen durch eine kreisförmige Apertur mit dem Radius ρ56 gelangen. Da die Ortsfrequenzen \(\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) in der Fourierebene an den Punkten \(\left(x,y\right)= \left(\frac{f{k}_{x}}{k},\frac{f{k}_{y}}{k}\right)\), wobei k dem Wellenvektor und f dem entspricht Brennweite der im 4-f-System verwendeten Linsen gilt, dass \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) das gleiche Verhalten wie eine Pupillenfunktion hat im realen Raum, gegeben durch: \(h\left(x,y\right)=1\) für Koordinaten innerhalb eines Kreises mit dem Radius ρ \(\left(\text{dh } \sqrt{{x}^{2 }{+ y}^{2}}<\rho \right)\) und \(h\left(x,y\right)=0\) für sonst. Somit filtert \(H\left({k}_{x},{k}_{y}\right)\) Photonen mit Ortsfrequenzen (Grenzfrequenz) kleiner als \(\frac{\rho k }{f}\) \(\left(\text{ie } \sqrt{{k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}}<\frac{\rho k }{Schreck)\). Schließlich wurden die Speckle-Muster durch Berechnen des Feldes im räumlichen Bereich durch die inverse Fourier-Transformation erhalten, \(E\left(x,y,z\right)={F}_{x,y}^{-1} \left[E\left({k}_{x},{k}_{y};z\right)\right]\), gefolgt von der Ausbreitung im freien Raum zur Detektionsebene über den Split-Step-BPM57 .

In dieser Arbeit verwenden wir eine kreisförmige Apertur mit einem Radius von ρ = 2,2 mm, um die Speckle-Muster im linearen Bereich richtig zu simulieren, wie durch die durchgezogenen Kurven in Abb. 2b, c dargestellt. Diese Werte wurden für die Analyse der IC-Scan-Kurven im NL-Regime konstant gehalten.

Abbildung 4 zeigt die experimentellen Ergebnisse der CA-Z-Scan-, D4σ- und IC-Scan-Techniken zur Charakterisierung der refraktiven NL-Reaktion von reinem Ethanol. In den Kurven wird ein gutes Signal-Rausch-Verhältnis beobachtet, da im NL-Medium keine Streupartikel (oder Defekte) vorhanden sind. In Abb. 4a,b werden durch Anpassung der experimentellen Ergebnisse unter Verwendung des im Abschnitt „Numerische Simulation“ beschriebenen nichtlokalen Modells (mit \(m=0,1\)) die NL-Brechungsindizes \({n}_{2}^{Ethanol}“ ermittelt. =-\left(2,8\pm 0,4\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (für Z-Scan) und \(-\left(2.2\pm 0.3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) (für D4σ) , wurden erhalten. Der Unterschied zwischen den mit CA Z-Scan und D4σ gemessenen Werten ist wahrscheinlich auf die Asymmetrie oder Unvollkommenheit im Gaußschen Strahlprofil zurückzuführen, die zu Änderungen bei der Analyse der Durchlässigkeit durch eine kleine Apertur bzw. der transversalen Bestrahlungsmomente (zweiter Ordnung) führt. Dennoch zeigten Berichte in der Literatur, die das lokale NL-Modell \(\left(m=2.0\right)\) zur Anpassung der experimentellen Kurven verwendeten, \({n}_{2}\)-Werte, die niedriger waren als die von uns erhaltenen (siehe zum Beispiel58). Da jedoch der thermische Beitrag bei kontinuierlicher oder quasikontinuierlicher Anregung dominant ist, liefert das nichtlokale NL-Modell im Vergleich zu den experimentellen Kurven bessere Ergebnisse, wie in Abb. 4 dargestellt. Vergleiche zwischen den lokalen und nichtlokalen Modellen zur Anpassung an die experimentellen Kurven sind im Zusatzmaterial beschrieben.

(a) Z-Scan-, (b) D4σ- und (c) IC-Scan-Kurven für Ethanol bei unterschiedlichen Intensitäten. Die durchgezogenen Linien in (a) und (b) stellen die besten Kurvenanpassungen unter Verwendung des nichtlokalen Modells (Abschnitt 3.A) dar, während in (c) die numerische Simulation unter Verwendung des in Abschnitt 3.B beschriebenen Verfahrens dargestellt ist. (d) Peak-to-Tal-Variation der IC-Scan-Kurven für Ethanol als Funktion der einfallenden Intensität.

Die in Abb. 4c gezeigten IC-Scan-Kurven wurden durch Berechnung des Maximalwerts von \({g}_{self}^{\left(2\right)}\left(\Delta r\right)\) erhalten. , also \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}={g}_{self}^{\left(2\right)}\left(0\right)\) , als Funktion der Probenposition, wenn ein Lichtdiffusor als WDS im Fernfeld (5 cm vor dem CCD) verwendet wird. In den IC-Scan-Kurven werden ähnliche Profile wie beim Z-Scan mit einer Peak-Tal-Struktur beobachtet, beginnend mit \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2 \) im linearen Bereich und nimmt aufgrund von Variationen des Strahldivergenzwinkels zu (oder ab), die durch die NL-Phasenverschiebung bei hohen Intensitäten verursacht werden. Die Variationen von \({g}_{self, max}^{\left(2\right)}=2.0\) können aus den unterschiedlichen Intensitätsverteilungen verstanden werden, die die Speckle-Muster aufweisen, wenn ein Lichtdiffusor mit unterschiedlichen Punkten beleuchtet wird Größen. Beispielsweise wurde in59 berichtet, dass die Speckle-Größe zunimmt, wenn die beleuchtete Fläche abnimmt, unabhängig von der komplexen Struktur, die in der Phasen- und Amplitudenverteilung des den Diffusor beleuchtenden Strahls eingebettet ist. Wenn man also davon ausgeht, dass das CCD-Analysefenster eine feste Fläche hat, führt eine Vergrößerung der Speckle-Größe zu einem Muster mit weniger Speckles, aber mit höherem Kontrast \(\left({g}_{self, max}^{\left (2\right)}>2.0\right)\). Umgekehrt führen große Beleuchtungsdiffusorflächen zur Konstruktion eines Musters mit einer großen Anzahl von Flecken kleinerer Größe, was zu einer homogeneren Intensitätsverteilung führt, d. h. zu einem geringeren Intensitätskontrast \(\left({g}_{self, max }^{\left(2\right)}<2.0\right)\). Aus diesem Grund weisen die IC-Scan-Kurven eine Spitze-zu-Tal-Struktur im Gegensatz zu denen von D4σ auf, die die Strahlgröße in der Detektionsebene direkt messen.

Um die experimentellen IC-Scan-Ergebnisse zu validieren, wurden numerische Simulationen mit \({n}_{2}^{Ethanol}=-2,2\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^ durchgeführt {2}/{\text{W}}\) und \(m=0,1\), was mit den durch D4σ erhaltenen Werten übereinstimmt (die auch denen des Z-Scans nahe kommen). Die durchgezogenen Linien in Abb. 4c zeigen die gute Übereinstimmung zwischen den experimentellen Ergebnissen und der numerischen Simulation gut charakterisierter transparenter NL-Medien.

Auf einfachere Weise kann der NL-Brechungsindex im IC-Scan auch durch Verwendung einer externen Referenzmethode ermittelt werden, vorausgesetzt, dass die NL-Parameter (\(m\) und \({n}_{2}\)) von a Referenzmaterial sind bekannt. Beispielsweise zeigt Abb. 4d die Entwicklung der Peak-to-Tal-Variationen von \({g}_{self}^{\left(2\right)}\), d. h. \(\Delta {g}_{ self, max}^{\left(2\right)}\), als Funktion der einfallenden Intensität für reines Ethanol. Ein lineares Verhalten mit der Steigung \({S}_{Ethanol}=\left(2,55\pm 0,05\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text {kW}}\) wird für Intensitäten bis zu 42 kW/cm2 erhalten. Unter der Annahme, dass \({n}_{2}\) für reines Ethanol (Referenzmaterial) bekannt ist, ähnlich wie bei den Z-Scan- und D4σ-Techniken, bei denen die Variationen der Spitze-zu-Tal-Durchlässigkeit: \(\Delta {T} ^{pv}\propto \Delta {\phi }^{NL}\) und die Schwankungen des zweiten Moments von Spitze zu Tal: \(\Delta {m}_{2}^{pv}\propto \Delta {\ phi }^{NL}\), bzw. im IC-Scan schlagen wir vor, dass \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^ {NL}=k{n}_{2}{L}_{eff}I\). Somit kann der NL-Brechungsindex für ein anderes Material mithilfe der folgenden Beziehung ermittelt werden: \({n}_{2}^{j}=\left({S}_{j}/{S}_{ref} \right){n}_{2}^{ref}\), wobei die Indizes ref und j die Referenz bzw. die neuen NL-Medien darstellen. Dieser Vorschlag wurde auf die Untersuchung der NL-Brechung von reinem Methanol angewendet, die ebenfalls eine lineare Abhängigkeit von \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) vom Einfall aufweist Intensität (siehe Abb. 2S). Mit \({S}_{Methanol}=\left(3,60\pm 0,04\right)\times {10}^{-2}{\text{cm}}^{2}/{\text{kW} }\), berechnet aus der linearen Anpassung der experimentellen Ergebnisse, und dem durch IC-Scan gemessenen \({n}_{2}^{Ethanol}\), ist es möglich, \({n}_{2 }^{Methanol}=-\left(3,1\pm 0,3\right)\times 1{0}^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\), was sehr nahe an den \({n}_{2}\)-Werten liegt, die durch Z-Scan \(\left(-\left(3.3\pm 0.2\right)\times 1{0}^{-8} erhalten wurden {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\) und D4σ \(\left(-\left(2.7\pm 0.4\right)\times 1{0}^{ -8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\right)\), was die Zuverlässigkeit der IC-Scan-Technik demonstriert. Das mit der externen Referenzmethode berechnete \({n}_{2}^{Methanol}\) stimmt mit dem aus der numerischen Anpassung erhaltenen Wert \(-\left(3.0\pm 0.2\right)\times 1{0} überein. ^{-8} {\text{cm}}^{2}/{\text{W}}\), beschrieben im Abschnitt „Numerische Simulation“ (siehe Abb. 2S des Zusatzmaterials).

Es ist wichtig zu erwähnen, dass der Ausdruck zur Berechnung von \({n}_{2}^{j}\) unter Verwendung der externen Referenzmethode durch einen multiplikativen Faktor geändert wird, wenn die Referenz und das neue NL-Material nicht dasselbe darstellen Nichtlokalitätsfaktor, m. In dieser Arbeit kann die Abhängigkeit von \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\) von m numerisch berechnet werden, wie es in früheren Arbeiten für Z-scan52 getan wurde, 53. Es werden jedoch neue Studien entwickelt, um IC-Scan-Kurven analytisch zu beschreiben.

Obwohl IC-Scan zur Charakterisierung der NL-Brechungsreaktion transparenter Medien verwendet werden kann, werden die Vorteile von IC-Scan gegenüber anderen Techniken bei der Messung der NL-Reaktion streuender Medien relevant. Zunächst wurden Kolloide hergestellt, die in Ethanol suspendierte SiO2-NPs enthielten, wie im Abschnitt über NL-Medien beschrieben. Da die Rayleigh-Streuung im blauen Spektralbereich stärker vorherrscht, waren große NP-Volumenanteile erforderlich, um eine schwache bis mäßige Streuung bei 788 nm zu induzieren. Abb. 5a zeigt beispielsweise ein gutes Signal-Rausch-Verhältnis im CA-Z-Scan und in den D4σ-Kurven für f = 8,2 × 10–3 und I = 22,2 kW/cm2. Die experimentellen Kurven wurden unter Verwendung des nichtlokalen Nichtlinearitätsmodells angepasst und ergaben als Ergebnis einen NL-Brechungsindex, der mit dem von reinem Ethanol \(\left({n}_{2}^{Ethanol}\right)\) übereinstimmt. Die Analyse zeigt, dass SiO2-NPs unter den hier verwendeten Anregungsbedingungen die Rolle von Lichtstreuern mit vernachlässigbarer Nichtlinearität spielen, d. h. \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-Kolloid}=\left (1-f\right){n}_{2}^{Ethanol}=99\%\left({n}_{2}^{Ethanol}\right)\).

CA-Z-Scan- und D4σ-Kurven für Kolloide, die in Ethanol suspendierte SiO2-NPs enthalten, mit (a) f = 8,2 × 10–3 und (b) f = 4,1 × 10–2, für eine Intensität von 22,2 kW/cm2. Die durchgezogenen Kurven in (a,b) wurden unter Verwendung des nichtlokalen Nichtlinearitätsmodells erhalten. (c, d) Intensitätsabhängigkeit der NL-Phasenverschiebung, erhalten aus (c) CA-Z-Scan- und (d) D4σ-Messungen. (e,f) IC-Scan-Kurven für SiO2-Kolloide, erhalten aus 2D-Raumintensitäts-Selbstkorrelations- (blaue Kurven) und Kreuzkorrelationsfunktionen (schwarze Kurven) und (g,h) ihre jeweiligen \(\Delta {g}_{ max}^{\left(2\right)}\) über der einfallenden Intensität. (i) Experimentelles Schema und (j) Ergebnis der Messung der Streulichtintensität (Iscat) als Funktion der einfallenden Intensität für SiO2-Kolloide.

Darüber hinaus zeigen die experimentellen Kurven, dass je höher die NP-Konzentration (f = 4,1 × 10–2), desto geringer das Signal-Rausch-Verhältnis und folglich die Abweichung vom theoretischen Modell (ohne Dispersion) umso größer ist in Abb. 5b dargestellt. Eine Zusammenstellung der effektiven NL-Phasenverschiebung \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\), gemessen durch CA Z-Scan und D4σ für reines Ethanol und Kolloide, die SiO2-NPs enthalten, ist in Abb. zu sehen. 5c bzw. d. Beachten Sie, dass bei beiden Techniken \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) für reines Ethanol und das Kolloid mit f = 8,2 × 10–3 sehr nahe beieinander liegen, in Übereinstimmung mit Abb . 5a, für Intensitäten bis 40 kW/cm2. Dennoch ist für f = 4,1 × 10–2 die Steigung der \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\)-Kurve als Funktion von \(I\) für CA Z-Scan (D4σ ) ist 2,6 (2,2) mal kleiner als die von reinem Ethanol, was im Widerspruch zu dem steht, was durch \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-Kolloid}=\left(1-f\right) erwartet wird ){n}_{2}^{Ethanol}=96\%\left({n}_{2}^{Ethanol}\right)\). Im letzteren Fall ist es offensichtlich, dass die Streuung für Verzerrungen im Profil der CA-Z-Scan- und D4σ-Kurven verantwortlich ist, was zu unzureichenden Messungen des NL-Brechungsindex in trüben Medien führt. Tabelle 1 zeigt das \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-Kolloid}\), das für beide Techniken unter Verwendung des nichtlokalen Nichtlinearitätsmodells erhalten wurde.

Andererseits zeigen die IC-Scan-Kurven eine größere Robustheit gegenüber der durch SiO2-NPs verursachten Streuung, selbst bei größeren Konzentrationen, wie in Abb. 5e, f dargestellt. Zur Visualisierung wurden alle IC-Scan-Kurven so eingestellt, dass sie bei \({g}_{max}^{(2)}\left(z=-20 {\text{mm}}\right)=2.0\) beginnen. , obwohl die Kurven eine Abnahme der Maxima der Korrelationsfunktionen aufgrund der durch partikelinduzierte Lichtstreuung verursachten Kontrastabnahme zeigen. Die vertikale Verschiebung verändert die erhaltenen Ergebnisse nicht, da die Messung von \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-Kolloid}\) unter Verwendung der externen Referenzmethode auf der Analyse von basiert Intensitätsabhängigkeit von \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\). Abbildung 5g zeigt, dass sich die Steigung der \(\Delta {g}_{self, max}^{\left(2\right)}\)-Kurven für die verschiedenen Konzentrationen von SiO2-NPs auf ähnliche Weise verhält wie in beobachtet \(\Delta {\phi }_{eff}^{NL}\) für Z-Scan und D4σ. Wie erwartet wurden ähnliche Werte von \({n}_{2}\) für reines Ethanol und das Kolloid mit f = 8,2 × 10–3 gefunden. Für das Kolloid mit f = 4,1 × 10–2 war der \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-Kolloid}\) 1,7-mal niedriger als der von reinem Ethanol, as in Tabelle 1 angegeben. Obwohl das durch IC-Scan für die größten Konzentrationen erhaltene \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-Kolloid}\) vom erwarteten theoretischen Wert \(\left (96\%{n}_{2}^{Ethanol}\right)\) ist seine Genauigkeit höher als die der Z-Scan- und D4σ-Techniken.

Eine Anpassung der Analysemethodik der vom CCD erfassten Speckle-Muster in der IC-Scan-Technik ermöglicht genauere Messungen des NL-Brechungsindex in stark streuenden Medien. Zu diesem Zweck wird vorgeschlagen, anstelle der Selbstkorrelationsfunktion die 2D-Kreuzkorrelationsfunktion der räumlichen Intensität \(\left({g}_{cross}^{\left(2\right)}\left( \Updelta r\right)=\frac{\langle \int {d}^{2}r{I}_{1}\left(r\right){I}_{2}\left(r+\Updelta r \right)\rangle }{\int {d}^{2}r\langle {I}_{1}\left(r\right)\rangle \langle {I}_{2}\left(r+\Delta r\right)\rangle }\right)\) zwischen den Fernfeldintensitätsquerprofilen (I1 und I2), die in zwei verschiedenen Regimen induziert werden. Der erste Bereich wird bei niedrigen Einfallsintensitäten (I = 0,1 kW/cm2) angeregt, wobei lineare Streueffekte vorhanden sind, refraktive Nichtlinearitäten jedoch vernachlässigbar sind. Unterdessen sind im zweiten Regime die einfallenden Intensitäten (I > 1,0 kW/cm2) hoch genug, um sowohl lineare als auch NL-Effekte anzuregen. Daher ermöglicht die Kreuzkorrelationsfunktion die Analyse der statistischen Eigenschaften der Speckle-Muster, die nur durch NL-Brechungseffekte verändert wurden.

Die schwarzen Kurven in Abb. 5e,f zeigen die neuen IC-Scan-Profile für SiO2-Kolloide, die durch Analyse der Maximalwerte von \({g}_{cross}^{\left(2\right)}\) als a erhalten wurden Funktion der Probenposition. Es ist wichtig zu erwähnen, dass die 2D-Kreuzkorrelationsfunktion der räumlichen Intensität auch aus 50 aufeinanderfolgenden Bildern berechnet wurde, die für I1 (lineares Regime) und I2 (NL-Regime) aufgenommen wurden. Beachten Sie aus Abb. 5h, dass das \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) zwischen dem Peak und dem Tal für reines Ethanol und das SiO2-Kolloid mit f = 8,2 × 10–3 entwickeln sich in ähnlicher Weise mit zunehmender Intensität des Einfalls, entsprechend den anderen Techniken. Noch interessanter ist, dass für Intensitäten bis zu 15 kW/cm2 die IC-Scan-Technik unter Verwendung der Kreuzkorrelationsfunktion die einzige Methode ist, die erwartungsgemäß zeigt, dass die Steigung des \(\Delta {g}_{Kreuzes , max}^{\left(2\right)}\)-Kurve für das Kolloid mit f = 4,1 × 10–2 liegt nahe an der von reinem Ethanol. Daraus ergibt sich \({n}_{2}^{Si{O}_{2}-Kolloid}=-\left(2.1\pm 0.1\right)\times 1{0}^{-8} { \text{cm}}^{2}/{\text{W}}\) wird für das am stärksten konzentrierte SiO2-Kolloid erhalten, was ~ 96 % des für reines Ethanol erhaltenen Wertes entspricht, wie in Tabelle 1 angegeben Die Ergebnisse zeigen das Potenzial der IC-Scan-Technik, den Beitrag der linearen Streuung bei der Analyse von Intensitätskreuzkorrelationen zu beseitigen und so eine korrekte Messung des NL-Brechungsindex in trüben Medien zu ermöglichen.

Für I > 15 kW/cm2 wird beobachtet, dass für das Kolloid mit f = 4,1 × 10–2 auch \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) gilt weicht erheblich von den für reines Ethanol gefundenen Werten ab, was auf den Beitrag eines neuen NL-Phänomens hinweist, das die Charakterisierung des NL-Brechungsverhaltens beeinflusst. Um den Ursprung der Änderung der Steigung der Kurve \(\Delta {g}_{cross, max}^{\left(2\right)}\) vs. I zu verstehen, werden Experimente zur Charakterisierung des Verhaltens des Streulichts durchgeführt Intensität mit zunehmender Laserintensität durchgeführt. In diesen Experimenten befand sich eine Zelle mit einer Dicke von 1,0 mm, die SiO2-Kolloide enthielt, im Fokus einer 10-cm-Linse, identisch mit der, die in den Z-Scan-, D4σ- und IC-Scan-Experimenten verwendet wurde. Das Streulicht wurde mithilfe eines Mikroskopobjektivs, einer plankonvexen Linse und eines Fotodetektors in einer Richtung nahezu senkrecht zur Ausbreitungsrichtung des einfallenden Laserstrahls gesammelt, wie in Abb. 5i schematisch dargestellt.

Abbildung 5j zeigt die Abhängigkeit der Streulichtintensität (bei 788 nm) von der einfallenden Laserintensität für die SiO2-Kolloide. Beachten Sie, dass für f = 8,2 × 10–3 die Streulichtintensität (Iscat) ein lineares Verhalten (rote Linie) gegenüber der einfallenden Intensität aufweist, das bis zu ~ 40 kW/cm2 reicht. Ähnlich wie in Abb. 5h für f = 4,1 × 10–2 zeigt Iscat jedoch eine signifikante Abweichung vom linearen Verhalten für I > 15 kW/cm2. Diese NL-Streuungsbeiträge können aus dem Rayleigh-Gans-Modell60 verstanden werden, indem der Streukoeffizient wie folgt ausgedrückt wird: \({\alpha }_{scat}={g}_{s}{\left(\Delta n\right)} ^{2}\), wobei \(\Delta n\) die Differenz zwischen den effektiven Brechungsindizes des NP und des Wirtsmediums darstellt und \({g}_{s}\) ein intensitätsunabhängiger Parameter ist, hängt aber von der Größe, Form und Konzentration der NPs und der optischen Wellenlänge ab. Unter Berücksichtigung des NL-Brechungsverhaltens der Kolloide \(\left(\Delta n=\Delta {n}^{L}+\Delta {n}_{2}^{eff}I\right)\) ist dies der Fall Es ist möglich, Ausdrücke für das lineare \(\left({\alpha }_{scat}^{L}={g}_{s}{\left[{\Delta n}_{L}\right]}^ zu finden {2}\right)\) und NL \(\left({\alpha }_{scat}^{NL}=2{g}_{s}{\Delta n}_{L}{\Delta n} _{2}\right)\) Streukoeffizienten, mit \({\alpha }_{scat}={\alpha }_{scat}^{L}+{\alpha }_{scat}^{NL}I \). Da der NL-Beitrag der SiO2-NPs im Vergleich zum Lösungsmittel als gering angesehen wurde, entspricht \({\Delta n}_{2}\) hauptsächlich dem NL-Brechungsindex von Ethanol, der für höhere Intensitäten signifikant wurde. Somit verringert sich, wie in Tabelle 1 gezeigt, der lineare Streukoeffizient für hohe Intensitäten und bestätigt die Ergebnisse von Abb. 5h,j. Daher verfügt es zusätzlich zur IC-Scan-Technik, die streuungsfreie NL-Brechungsmessungen ermöglicht, auch über die Fähigkeit, lineare und NL-Streuungsbeiträge zu unterscheiden.

Eine ähnliche Studie wurde mit Au-NRs-Kolloiden durchgeführt, bei denen die Nichtlinearität durch die thermische Reaktion der Nanopartikel dominiert wird. Aufgrund der Abmessungen der NR ist jedoch ein relevanter Beitrag der linearen Streuung im l-LSP-Band61 vorhanden, wodurch sich die Au-NRs sowohl als Streuer als auch als NL-Partikel verhalten. Dieses duale Verhalten der Au-NRs führt dazu, dass ihre NL-Charakterisierung mithilfe der Z-Scan-Technik unter streuungsbedingten Wellenfrontverzerrungen leidet, die zu fehlerhaften NL-Brechungsindexmessungen führen. Tatsächlich zeigen Abb. 6a – c CA-Z-Scan-Kurven, deren Signal-Rausch-Verhältnis mit zunehmendem Volumenanteil drastisch abnimmt. Ein noch kritischeres Ergebnis ist, dass \({\Delta T}_{pv}^{Z-scan}\) für das Au-NRs-Kolloid mit f = 7,5 × 10–5 kleiner ist als für die stärker verdünnten Kolloide. Durch Anpassen der experimentellen Kurven unter Verwendung des nichtlokalen Nichtlinearitätsmodells (grüne durchgezogene Linien) werden NL-Brechungsindizes erhalten, die keinem monotonen Wachstum als Funktion der Au-NR-Konzentration unterliegen, wie in Tabelle 2 gezeigt. Somit die NL-Charakterisierung dieser Streuung Medien unter Verwendung der Z-Scan-Technik widersprechen dem erwarteten optischen Verhalten in effektiven Medientheorien, deren Nichtlinearität von der NP-Reaktion dominiert wird. Ein klares Beispiel ist die Maxwell-Garnett-Theorie50,62, bei der die effektive Suszeptibilität dritter Ordnung das Ergebnis der Beiträge des Wirtsmediums und der NP-Suszeptibilitäten ist, gewichtet durch den Volumenanteil. Die Abbildungen 6d–f zeigen die D4σ-Kurven für Au-NR-Kolloide, bei denen \(\Delta {m}_{2}^{pv}\) trotz eines besseren Signal-Rausch-Verhältnisses auch nicht proportional zu wächst Anstieg der Au-NR-Konzentration.

Normalisierte (a–c) CA Z-Scan-, (d–f) D4σ- und (gl) IC-Scan-Kurven für Au-NR-Kolloide, erhalten aus 2D-räumlicher Intensität (g–i) Selbstkorrelation und (j–l) Kreuz -Korrelationsfunktionen für Au-NRs-Kolloide mit Volumenanteilen von (a,d,g,j) 2,5 × 10–5, (b,e,h,k) 5,0 × 10–5, (c,f,i, l) 7,5 × 10–5 und einfallende Intensitäten von 0,1 kW/cm2 (blaue Quadrate), 0,5 kW/cm2 (rote Dreiecke) und 1,1 kW/cm2 (schwarze Kreise). Die durchgezogenen (grünen) Linien in (af) stellen die beste Anpassung unter Verwendung des nichtlokalen Nichtlinearitätsmodells dar. Zu Präsentationszwecken wurden alle IC-Scan-Kurven vertikal verschoben, um bei \({g}_{max}^{(2)}=2,0\) zu beginnen.

Im Gegensatz dazu zeigen die IC-Scan-Kurven, die durch die Analyse der Selbst- (Abb. 6g – i) und Kreuzkorrelationsfunktionen (Abb. 6j – l) erhalten wurden, hervorragende Signal-Rausch-Verhältnisse für alle untersuchten Konzentrationen diese Arbeit. Darüber hinaus zeigt Abb. 7 einen monotonen linearen Anstieg von \(\Delta {g}_{max}^{\left(2\right)}\propto \Delta {\phi }^{NL}=k{n}_ {2}{L}_{eff}I\) mit Einfallsintensität, wie für beide IC-Scan-Konfigurationen erwartet. Bezüglich der Konzentrationsabhängigkeit des NL-Brechungsindex zeigen Messungen mit dem CA Z-Scan (Abb. 6a–c) oder dem Selbstkorrelations-IC-Scan (Abb. 7a), dass für größere Volumenanteile \(\Delta {\phi }^{NL}\) aufgrund starker Streuung abnimmt bzw. gesättigt wird. Wenn jedoch die IC-Scan-Technik unter Verwendung der Kreuzkorrelationsfunktionen (Abb. 7b) angewendet wird, stellt \(\Delta {g}_{cross,max}^{\left(2\right)}\) eine Linearität dar Verhalten mit dem Volumenanteil des NP, wodurch die Gültigkeit von Modellen wie dem Maxwell-Garnett-Modell zur Untersuchung der NL-Reaktion von Verbundmedien erhalten bleibt. Daher verstärken die Studien mit Au-NR-Kolloiden das Potenzial der Kreuzkorrelations-IC-Scan-Technik zur Messung der NL-Brechungsindizes trüber Medien.

Intensitäts- und Volumenanteilsabhängigkeit der Peak-to-Tal-Variation von IC-Scan-Kurven, die für Au-NRs-Kolloide unter Verwendung der 2D-Raumintensitätsfunktionen (a) Selbstkorrelation und (b) Kreuzkorrelation erhalten wurden. In den gelben Ebenen wurden die Kurven aus der Projektion der Werte von \(\Delta {g}_{self,max}^{\left(2\right)}\) und \(\Delta {g}_) erstellt. {cross,max}^{\left(2\right)}\) versus f, für die verschiedenen Intensitäten. Von oben nach unten: I = 1,1, 0,8, 0,5, 0,3, 0,2 und 0,04 kW/cm2, wobei letzteres dem linearen Regime entspricht (wird als Referenz in den Kreuzkorrelationsfunktionen verwendet).

Zusammenfassend zeigen die vorliegenden Experimente das Potenzial der IC-Scan-Technik zur angemessenen Charakterisierung der optischen NL-Reaktion heterogener Medien, die eine so starke (Mehrfach-)Streuung aufweisen können, dass herkömmliche NL-Spektroskopietechniken versagen. Die Fähigkeit zur NL-Charakterisierung trüber Medien mit IC-Scan liegt in der Analyse der Wellenfrontänderungen, die durch die Selbstfokussierungs- und Selbstdefokussierungseffekte durch die statistischen Eigenschaften der Speckle-Muster hervorgerufen werden, die in Medien mit hohem Streuungsgrad gebildet werden (oder durch einen externen Lichtdiffusor gehen). Daher ist die elastische Streuung, die für Z-Scan- und D4σ-Techniken schädlich ist, das grundlegende Phänomen, das zur IC-Scan-Technik führt. Als Grundsatzbeweis wurden die NL-Brechungsindizes von Kolloiden, die hochkonzentrierte Siliziumdioxid-Nanokugeln in Ethanol und Gold-Nanostäbe in Wasser enthielten, mit Z-Scan, D4σ und IC-Scan gemessen. Die Ergebnisse zeigen, dass die IC-Scan-Experimente Kurven mit einem besseren Signal-Rausch-Verhältnis liefern, was zu präziseren Messungen führt und dass der NL-Brechungsindex mit den erwarteten theoretischen Werten übereinstimmt. Die Genauigkeit von IC-Scan-Messungen in stark streuenden Medien wird durch die Analyse der Kreuzkorrelationsfunktionen zwischen linearen und NL-Regimen erreicht, die den Einfluss der NL-Brechung auf die erzeugten Speckle-Muster messen, ohne die durch lineare Streuung verursachten Interferenzeffekte. Auf diese Weise wird der IC-Scan als leistungsstarkes Werkzeug zur Charakterisierung des NL-Brechungsindex von Medien mit erheblicher linearer (elastischer) Streuung, wie z. B. inhomogenen Glasmaterialien, biologischen Medien und Flüssigkristallen, dargestellt, wobei im Vergleich zu anderen Techniken ein einfacher Versuchsaufbau beibehalten wird . Darüber hinaus bot die IC-Scan-Technik die Möglichkeit, Regionen zu identifizieren, in denen NL-Streuungseffekte relevant sind, was ein Thema von erheblichem grundsätzlichem Interesse ist und dessen Untersuchung derzeit im Gange ist. Es werden auch neue Studien durchgeführt, um die NL-Reaktion von Flüssigkristallen zu charakterisieren, die selbst Speckle-Muster erzeugen können, und eine Anpassung an die IC-Scan-Technik konfigurieren, bei der der Lichtdiffusor entbehrlich ist.

Die den in diesem Dokument präsentierten Ergebnissen zugrunde liegenden Daten sind derzeit nicht öffentlich verfügbar, können aber auf begründete Anfrage von den Autoren angefordert werden.

Eine Korrektur zu diesem Artikel wurde veröffentlicht: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34978-z

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A S. Reyna dankt Dr. Cid B. de Araújo für die bereitgestellte Infrastruktur für die Entwicklung dieser Arbeit.

Nationaler Rat für wissenschaftliche und technologische Entwicklung (CNPq) – Universal 408016/2018-3; Stiftung zur Unterstützung von Wissenschaft und Technologie des Staates Pernambuco (FACEPE) – APQ-0962-1.05/21 und APQ-1006-1.05/21; Koordination zur Verbesserung des Hochschulpersonals (CAPES).

Postgraduiertenprogramm in Physiktechnik, Akademische Abteilung von Cabo de Santo Agostinho, Federal Rural University of Pernambuco, Cabo de Santo Agostinho, Pernambuco, 54518-430, Brasilien

Mariana JB Crispim, Cícera CS Pereira, Martine Chevrollier, Rafael A. de Oliveira, Weliton S. Martins und Albert S. Reyna

Postgraduiertenprogramm in Materialwissenschaften, Bundesuniversität Pernambuco, Recife, Pernambuco, 50740-560, Brasilien

Nathália TC Oliveira

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AS Reyna konzipierte und betreute das Projekt. MJB Crispim und CCS Pereira führten die experimentellen Arbeiten durch, einschließlich der Zusammenstellung der Versuchsaufbauten, Messungen und Analyse der Ergebnisse. NTC Oliveira synthetisierte und charakterisierte die Nanomaterialien. Alle Autoren trugen zu den wissenschaftlichen Diskussionen und der Erstellung des Manuskripts bei.

Korrespondenz mit Albert S. Reyna.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Die ursprüngliche Online-Version dieses Artikels wurde überarbeitet: Die ursprüngliche Version dieses Artikels enthielt einen Fehler im Abschnitt „Finanzierung“. Jetzt heißt es: „Nationaler Rat für wissenschaftliche und technologische Entwicklung (CNPq) – Universal 408016/2018-3; Stiftung zur Unterstützung von Wissenschaft und Technologie des Staates Pernambuco (FACEPE) – APQ-0962-1.05/21 und APQ-1006-1.05/21; Koordination zur Verbesserung des Hochschulpersonals (CAPES).“

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Nachdrucke und Genehmigungen

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Eingegangen: 06. Januar 2023

Angenommen: 02. Mai 2023

Veröffentlicht: 04. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34486-0

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