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Jun 27, 2023

Attosekunden-Feldemission

Nature Band 613, Seiten 662–666 (2023)Diesen Artikel zitieren 14.000 Zugriffe 8 Zitate 195 Details zur altmetrischen Metrik Die Feldemission von Elektronen liegt großen Fortschritten in Wissenschaft und Technologie zugrunde

Nature Band 613, Seiten 662–666 (2023)Diesen Artikel zitieren

14.000 Zugriffe

8 Zitate

195 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Die Feldemission von Elektronen ist die Grundlage großer Fortschritte in Wissenschaft und Technologie, die von der Signalverarbeitung bei immer höheren Frequenzen1 bis zur Abbildung der atomaren Struktur von Materie2 mit Pikometerauflösung reichen. Die Weiterentwicklung elektronenmikroskopischer Techniken zur vollständigen Visualisierung von Materie auf den nativen räumlichen (Pikometer) und zeitlichen (Attosekunden) Skalen der Elektronendynamik erfordert Techniken, die die Feldemission auf Zeitintervalle im Sub-Femtosekundenbereich beschränken und untersuchen können. Intensive Laserpulse haben den Weg zu diesem Ziel geebnet3,4, indem sie den Femtosekunden-Einschluss5,6 und die Kontrolle des suboptischen Zyklus7,8 der optischen Feldemission9 von nanostrukturierten Metallen demonstrierten. Dennoch ist die Messung von Attosekunden-Elektronenpulsen bislang schwer zu erreichen. Wir verwendeten intensive Lichttransienten in Unterzyklen, um die optische Feldemission von Elektronenimpulsen aus Wolfram-Nanospitzen zu induzieren, und eine schwache Nachbildung desselben Transienten, um die Emissionsdynamik direkt in Echtzeit zu untersuchen. Der Zugriff auf die zeitlichen Eigenschaften der an der Spitzenoberfläche erneut gestreuten Elektronenpulse, einschließlich der Dauer τ = (53 as ± 5 as) und des Chirps, sowie die direkte Erforschung nanoskaliger Nahfelder eröffnen neue Perspektiven für Forschung und Anwendungen an der Schnittstelle von Attosekunden Physik und Nanooptik.

Die Wechselwirkung von Atomen und Molekülen mit intensiven Laserfeldern führt zu Attosekunden-Elektronenpulsen10, mit denen die Struktur und Dynamik dieser Systeme bei der Rekollision mit ihrem Mutter-Ion untersucht werden kann11. Attosekundentechniken12 können nun Zugang zum zeitlichen Profil der wiederkollidierenden Elektronenpulse und der damit einhergehenden Strukturdynamik13,14 in ihren Elternionen erhalten, indem sie die transienten Eigenschaften der hohen Harmonischen15 messen, die während der Wechselwirkung emittiert werden. Studien zur Wechselwirkung intensiver Laserfelder mit nanostrukturierten Metallen in den letzten zwei Jahrzehnten haben gezeigt, dass die semiklassischen Konzepte3,4,5,6,7,8,9,16,17, die früher zur Beschreibung der Elektronendynamik in Atomen entwickelt wurden, eine zentrale Rolle spielen können Rolle beim Verständnis der Elektronenemission im optischen Feld. In Analogie zu Atomen sollten Elektronen, die von der Spitze einer Nanospitze am Feldscheitel eines intensiven Laserpulses freigesetzt werden, ebenfalls ultrakurze Elektronenpulse bilden (Abb. 1a, Einschub), die – bei der Rekollision mit der Spitzenoberfläche – etwa drei Viertel davon ausmachen die Laserperiode (T ≈ 2 fs) später – könnte sowohl Dynamik als auch Struktur untersuchen. Aufgrund des ultrakurzen Zeitintervalls zwischen Emissions- und Rekollisionsereignissen und im Gegensatz zu anderen aufkommenden Elektronenpulstechnologien18,19,20,21 soll das Elektronenpulswellenpaket eine vernachlässigbare zeitliche Ausbreitung erfahren, was seine Beschränkung auf Subzyklus-Zeitskalen ermöglicht .

a, Vereinfachtes Schema des Versuchsaufbaus. Ein Subzyklusimpuls (orangefarbene Kurve) wird durch ein duales konkaves Ni-Spiegelmodul räumlich getrennt und fokussiert. Eine Zeitverzögerung zwischen den vom Innen- und Außenspiegel reflektierten Impulsen wird durch eine Piezostufe eingeführt. Im Laserfokus können Wolfram-Nanospitzen (Spitzenradius ca. 35 nm) oder ein Gasstrahl aus Neonatomen positioniert werden. Die Spektren emittierter Elektronen werden mit einem Flugzeitspektrometer (Akzeptanzwinkel etwa 6°) aufgezeichnet, das etwa 3 mm hinter der Elektronenquelle platziert und entlang der Laserpolarisationsachse ausgerichtet ist. Der Einschub zeigt, dass durch die grün schattierte Kurve markierte Elektronen (i) durch das intensive Laserfeld freigesetzt und beschleunigt werden, um einen Elektronenpuls zu bilden, der bei Rekollision mit der Oberfläche der Nanospitze (ii) sowohl Dynamik als auch Struktur untersuchen kann . Bei der Rückstreuung von der Spitzenoberfläche wird (iii) der Elektronenpuls durch den Laser weiter beschleunigt, um den Wechselwirkungsbereich zu verlassen. b, Gesamtelektronenausbeute pro Puls als Funktion der zunehmenden Spitzenintensität der Antriebslaserpulse (gelbe Punkte) und deren lineare Anpassung (violette Linie) auf einer logarithmischen Skala. c: Elektronenspektren der Wolfram-Nanospitze (Falschfarbe im logarithmischen Maßstab) im Vergleich zur Peakintensität. Sterne und Punkte bezeichnen die Grenzenergien. Schwarze und graue gestrichelte Linien zeigen die lineare Anpassung der Grenzenergie an die einfallende Spitzenintensität des Laserpulses. d: Optische Emissionselektronenspektren der Wolfram-Nanospitze (rote Kurve) und Neonatome (blaue Kurve) für nahezu identische Peakintensität (ca. 40 TW cm−2). e, wie in c, jedoch für Neonatome.

Quelldaten

Die Echtzeitverfolgung von Elektronenimpulsen, die bei der optischen Feldemission erzeugt werden, ist jedoch weiterhin eine Herausforderung. Obwohl gewöhnliche Attosekunden-Streaking-Techniken verwendet werden können, um die zeitliche Struktur der extrem ultravioletten (EUV) Elektronenemission von Metalloberflächen22 und Nanospitzen23 abzubilden, können sie Elektronenimpulse, die in der optischen Feldemission entstehen, nicht direkt untersuchen. Darüber hinaus schränkt das Fehlen einer hohen harmonischen Emission von lasergetriebenen Nanospitzen die Anwendbarkeit von In-situ-Attosekundentechniken24,25,26,27 zur Untersuchung der Struktur der Elektronenimpulse in diesen Systemen ein.

Die Nutzung von Elektronenimpulsen, die in der optischen Feldemission entstehen, zur Realisierung neuer Spektroskopien, die eine zeitliche Auflösung im Attosekundenbereich und eine räumliche Auflösung im Nanometerbereich kombinieren, erfordert wesentliche Fortschritte sowohl bei ihrer Erzeugung als auch bei ihren Messmethoden. Auf der Erzeugungsseite sollten die antreibenden Laserpulse sowohl kurz als auch intensiv sein, um das Tunneln von Elektronen auf ein Sub-Femtosekunden-Fenster (<1 fs) zu beschränken und den wiederkollidierenden Elektronenpulsen eine De-Broglie-Wellenlänge zu verleihen ( <2,74 Å, >20 eV), das eine Untersuchung der Mutteroberfläche auf atomarer Ebene ermöglicht28. Auf der Messseite sollen In-situ-Attosekunden-Metrologien24,25,26,27 erweitert werden, um eine zeitliche Gating-Funktion der optischen Feldemission einzubeziehen, ohne auf die damit einhergehende hohe harmonische Strahlung angewiesen zu sein. Messungen dieser Art haben bisher den Zugriff auf die Antriebsfeldwellenform von Lichtwellen ermöglicht, indem sie die spektral integrierten Ströme verfolgten, die in der Masse von Festkörpern induziert wurden29,30 oder die Grenzenergieschwankung von erneut gestreuten Elektronen in Atomen31 und Nanospitzen32, aber ein direkter zeitlicher Die hochauflösende Messung von Attosekunden-Elektronenpulsen in der optischen Feldemission blieb bisher unerreichbar.

Basierend auf den oben genannten Bestimmungen untersuchten wir die Feldemission in Wolfram-Nanospitzen (Austrittsarbeit ϕ ≈ 4,5–5,0 eV) unter Verwendung intensiver (ca. 1013 W cm−2), Unterzyklus-optischer Transienten (ca. 1,9 fs) (Schwerpunktenergie ca. 1,8). eV), erzeugt in einem Lichtfeldsynthesizer33,34. Die Experimente wurden in einem multifunktionalen Versuchsaufbau durchgeführt (siehe Methoden und erweiterte Daten, Abb. 1), der Photoemissionsspektroskopie von Atomen und Festkörpern, optische Pump-Probe-Messmethoden und EUV-Attosekunden-Streifen35 zur Abtastung der Antriebsfeldwellenformen kombiniert.

Wir begannen unsere Experimente mit der Analyse der Nichtlinearität der Elektronenausbeute gegenüber der Intensität des Antriebsfeldes. Ein Plattendetektor (siehe Erweiterte Daten, Abb. 2) zeichnete die Gesamtzahl der emittierten Elektronen von der elektrisch geerdeten Nanospitze (gelbe Punkte, Abb. 1b) für einen Bereich von Spitzenintensitäten des auftreffenden Lasertransienten auf. Für die höchste Spitzenintensität von etwa 42 TW cm−2 haben wir bis zu etwa 1.000 Elektronen pro Puls aufgezeichnet. Die Auswertung der Steigung der Gesamtelektronenausbeute gegenüber der Peakintensität (violette Linie in Abb. 1b) ergab eine Emissionsnichtlinearität von etwa 1,18 ± 0,09, was deutlich unter der Multiphotonenschwelle ϕ/ħωL ≈ 3 liegt und die Annahme stützt, dass es sich um eine feldgetriebene Strahlung handelt Elektronentunneln dominiert die Ionisierung von Wolfram über den gesamten Bereich der untersuchten Intensitäten.

Als nächstes führten wir eine Spektralbereichsstudie der Emission unter genau charakterisierten Antriebsfeldern durch und untersuchten die Kompatibilität unserer Ergebnisse mit den Vorhersagen semiklassischer Einzelelektronenmodelle. Angesichts der Mehrelektronennatur der Emission (Abb. 1b) ist dieser Schritt für die spätere Anwendung semiklassischer Einzelelektronenkonzepte zur Untersuchung der zeitlichen Struktur der Elektronenemission von wesentlicher Bedeutung. Da Raumladungswechselwirkungen die Emissionsspektren im Vergleich zu semiklassischen Vorhersagen erheblich verzerren können, kann eine detaillierte Untersuchung der Grenzenergien der Emission Aufschluss über mögliche Mehrelektronenbeiträge geben.

Elektronenspektren, die als Funktion der Spitzenintensität des Antriebsimpulses aufgezeichnet wurden (Abb. 1c), zeigten die Bildung von zwei gut erkennbaren Grenzwerten (schwarze Punkte, graue Punkte bzw. Falschfarbendiagramm in Abb. 1c), deren Energien skaliert sind linear mit der Spitzenintensität. Die Auswertung der entsprechenden Steigungen für hohe und niedrige Grenzenergien (Ec) durch lineare Anpassung (schwarze und graue gestrichelte Linien in Abb. 1c) der experimentellen Daten ergab \({s}_{\text{W},\text{high }}^{(\exp )}={\rm{d}}{E}_{{\rm{c}}}/{\rm{d}}{U}_{{\rm{p}} }=118\pm 5.1\) und \({s}_{\text{W},\text{low}}^{(\exp )}={\rm{d}}{E}_{{\ rm{c}}}/{\rm{d}}{U}_{{\rm{p}}}=24,1\pm 1,35\). Hier Oben ist die Ponderomotive-Energie. Indem wir das Verhältnis zwischen hohen und niedrigen Grenzenergiesteigungen (ca. 4,91 ± 0,35) heranziehen, stellen wir fest, dass es mit dem für rückgestreute und direkte Elektronen erwarteten Wert (10Up/2Up ≈ 5) in der Einzelelektronennäherung kompatibel ist36.

Eine experimentelle Bewertung der Nahfeldverstärkung in der Nähe der Nanospitze und ihr Vergleich mit den theoretischen Vorhersagen könnten die Gültigkeit semiklassischer Einzelelektronenbilder zur Beschreibung der Emission unter unseren experimentellen Bedingungen weiter bestätigen. Zu diesem Zweck verglichen wir die Emissionsspektren der Elektronen der Nanospitze mit denen in einem Neongas niedriger Dichte. Abbildung 1d stellt Elektronenspektren gegenüber, die von W-Nanospitzen (rote Kurve) und Neonatomen (blaue Kurve) unter identischen Feldwellenformen aufgenommen wurden. Abbildung 1e zeigt Elektronenspektren, die von Ne über einen breiten Bereich von Antriebsimpulsintensitäten ausgehen. Eine lineare Anpassung (Abb. 1e, gestrichelte Linie) der Grenzenergie (Abb. 1e, Punkte) der Neonspektren gegenüber der Intensität ergab eine Steigung \({s}_{{\rm{Ne}}}^{(\ exp )}=9,88\pm 0,34\), was gut mit den semiklassischen Vorhersagen unter unseren Antriebswellenformen (sNe = 10,8) übereinstimmt (siehe Methoden). Der Feldverstärkungsfaktor in der Nähe der Wolfram-Nanospitze, der nun als \(f=\sqrt{\frac{{s}_{{\rm{W}},{\rm{high}}}^ ausgewertet wird {(\exp )}}{{s}_{{\rm{Ne}}}^{(\exp )}}}=3,46\pm 0,10\), zeigt eine gute Übereinstimmung mit der theoretischen Vorhersage, fth ≈ 3,8 (Methoden). Dieser Vergleich bestätigt die Kompatibilität der Emissionsprozesse der Nanospitze mit semiklassischen Einzelelektronenkonzepten und legt nahe, dass Mehrelektronen-Ladungswechselwirkungen vernachlässigbar bleiben.

Detaillierte semiklassische Simulationen basierend auf den experimentell abgeleiteten Größen (siehe Methoden) unterstützen die obige Perspektive zusätzlich. Die Simulationen reproduzieren genau die experimentellen Spektren (Extended Data Abb. 4) und den Zusammenhang von hohen und niedrigen Grenzenergien der Emission mit rückgestreuten bzw. direkten Elektronen. Die Einbeziehung von Mehrelektronenwechselwirkungen (Extended Data Abb. 6) zeigte das Vorhandensein nur schwacher Effekte von Raumladungsverzerrungen auf die emittierten Spektren und die Spektralphase der Elektronenemission, was die Eignung von Einzelelektronenmodellen zur Beschreibung der Emission weiter bestätigt Verfahren.

Das Fehlen erkennbarer Grenzwerte bei mittleren Energien (60–120 eV) sowohl in Experimenten (Abb. 1c) als auch in Simulationen (Extended Data Abb. 4 und 6) stützt die Annahme, dass der hochenergetische Teil von Das emittierte Spektrum ist mit der Rekollision eines einzelnen Elektronenimpulses an der Spitzenoberfläche verbunden. Eine schwache, niederenergetische Rückstreuemission, die durch die Simulationen angezeigt wird (Extended Data Abb. 4a), wird in den Experimenten nicht direkt aufgelöst (Abb. 1c). Das Vorhandensein solcher Emissionskanäle wird jedoch später in dieser Arbeit durch zeitliche Auflösung der optischen Feldemission deutlich werden.

Da Vakuum für Elektronenpulse dispersiv ist, hat eine zeitliche Charakterisierung an einem bestimmten Punkt im Raum eine konkrete Bedeutung. Da die erzeugten Elektronenpulse die „Probe“ während der Rekollision mit der Mutteroberfläche zu diesem Zeitpunkt auf ihre zeitliche Struktur untersuchen, ist dies vor allem für die Nutzung der Leistung dieser Pulse in zeitaufgelösten Anwendungen relevant.

Um zu verstehen, wie das geht, betrachten wir noch einmal den Prozess der starken Feldrekollision eines Elektronenwellenpakets unter einer intensiven optischen Wellenform (Abb. 2). Um die Spitze eines Laserfeldkamms herum freigesetzt, kollidiert ein Elektronenpuls mit der Spitzenoberfläche bei einem Zeitpunkt tr (Abb. 2a) mit einer Energie von etwa 3Up (Ref. 11,37). Eine Attosekundenmessung des Elektronenpulses ermöglicht den Zugriff auf dessen Wellenform ψr(t) an der Oberfläche der Nanospitze oder gleichwertig auf die zugehörige komplexe Spektralamplitude \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}} }(p)\), wobei p der Rekollisionsimpuls des Elektrons ist. Da jedoch \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}}}(p)\) in Messungen nicht direkt zugänglich ist, ist es wichtig, es mit anderen messbaren Größen zu verknüpfen. Nach der Rückstreuung an der Spitzenoberfläche erhält das Wellenpaket eine weitere Phase sowohl durch seine Wechselwirkung mit dem Antriebsfeld (Volkov-Phase) als auch durch seine Ausbreitung im freien Raum. Wenn wir ein zusätzliches Endwellenpaket \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\ definieren, ist die spektrale Intensität \(I(p)={| {\widetilde{ \psi }}_{{\rm{t}}}(p)| }^{2}\) (Ref. 38,39,40) (wie in Abb. 2a markiert) kann ausgedrückt werden als (in atomaren Einheiten ):

wobei \(S(p,{t}_{{\rm{r}}}\,;{A}_{{\rm{p}}}(t))={\int }_{{t }_{{\rm{r}}}}^{{\rm{\infty }}}\left[\frac{1}{2}\right.{[p+{A}_{{\rm{p }}}(t)]}^{2}-\left.\frac{1}{2}{p}^{2}\right]\,{\rm{d}}t\) bezeichnet die Volkov-Phase wird dem Elektronenwellenpaket durch das Vektorpotential Ap(t) des intensiven Antriebsimpulses (im Folgenden als Pumpe bezeichnet, siehe rote Kurve in Abb. 2a) nach der erneuten Streuung zum Zeitpunkt tr verliehen. Daher sollte eine Rekonstruktion des wiederkollidierenden Wellenpakets ψr(t) möglich sein, wenn außer I(p), das eine direkt messbare Größe (d. h. das Spektrum der Elektronenemission) ist, die Phase von \({\widetilde{ Auf \psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) sowie auf die Wellenform Ap(t) wird zugegriffen.

a, Ein Elektronenwellenpaket ψr(t), das bei der Rekollision an der Nanospitzenoberfläche abgetastet wird, wird durch seine Impulsverteilung \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}}}(p)\) dargestellt. und entsprechende spektrale Intensität \({\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}}}(p)\right|}^{2}\). Nach der Rückstreuung führt die weitere Beschleunigung des Wellenpakets durch das Vektorpotential des Pumpfelds Ap(t) (rote Kurve) zu einem terminalen Wellenpaket \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t} }}(p)\) mit entsprechender spektraler Intensität \(I(p)={\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\right|}^{2 }\). Die kohärente Überlagerung (gestrichelte gelbe Kurve) des Pumpfelds mit einer schwachen, zeitverzögerten (τ) Nachbildung (dem Tor) führt zu einer Impulsverschiebung −eAHAS(t + τ) der endgültigen Impulsverteilung \(I(p ,\tau )={\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p,\tau )\right|}^{2}\). b, Simulierte verzögerungsabhängige homochromatische Attosekunden-Streifen-Spektrogramme (HAS) für Elektronenpulse ohne Chirp (linkes Feld), positives Chirp von 3,5 × 103 as2 (mittleres Feld) und Chirp dritter Ordnung von 1 × 105 as3 (rechtes Feld). Die gestrichelten weißen Kurven verdeutlichen die resultierenden energieabhängigen Verschiebungen der Intensitätsmodulation.

Quelldaten

Der Zugriff auf die Phase von \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) ist möglich, indem die Elektronenemission zeitlich mit einer schwachen Nachbildung des Pumpimpulses (im Folgenden bezeichnet) gesteuert wird als Tor mit Vektorpotential Ag(t)), wenn \(\eta \equiv {\left|{A}_{{\rm{g}}}(t)\right|}^{2}/{\left| {A}_{{\rm{p}}}(t)\right|}^{2}\ll 1\) (Lit. 27,31). In diesem Grenzfall ist allein der Pumppuls für die Freisetzung des Elektronenwellenpakets verantwortlich, während der Gatepuls hauptsächlich dessen Phase ändert. Dies äußert sich in der Verschiebung und Umformung der terminalen Photoelektronenspektren am Ende des Antriebsimpulses (Abb. 2a). Wenn die Verzögerung τ zwischen Pump- und Gate-Impulsen variiert wird (siehe Methoden), ergibt sich die endgültige spektrale Verteilung des freigesetzten Elektrons, \(I(p,\tau )={\left|{\widetilde{\psi }}_{{ \rm{t}}}(p,\tau )\right|}^{2}\) kann wie folgt angenähert werden:

wobei ψt(t) die inverse Fourier-Transformation von \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) ist und AHAS(t + τ) ein effektives Vektorpotential darstellt, Dies hängt explizit mit dem einfallenden Vektorpotential Ag(t) des Gate-Impulses zusammen, wie in Methoden gezeigt, und erklärt den Impuls, den ein Elektron vom Moment seiner Geburt bis zur Detektion ansammelt. Gleichung (2) impliziert: (i) eine Variation von τ ermöglicht die Zusammensetzung eines streifenförmigen Spektrogramms, dessen Rekonstruktion es ermöglichen kann, die Phase von \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}} abzurufen (p)\) und (ii) die Impulsvariation der Elektronenverteilung folgt AHAS(t). Während die Implikation von (ii) (siehe Methoden) die Abtastung der Wellenform eines Lichtimpulses ermöglicht31, ist (i) für die Abbildung der Dynamik der Feldemission von wesentlicher Bedeutung. Zur Unterscheidung vom herkömmlichen Attosekunden-Streaking bezeichnen wir diesen Ansatz als homochromatisches Attosekunden-Streaking (HAS) und betonen, dass die Trägerfrequenz der Pump- und Gate-Felder identisch ist.

In Abb. 2b sind simulierte HAS-Spektrogramme unter Bedingungen dargestellt, die für die hier vorgestellten Experimente relevant sind. Bemerkenswerterweise und in enger Analogie zum gewöhnlichen Attosekunden-Streifen41,42 ergeben verschiedene Arten von Chirp des wiederkollidierenden Elektronenpulses ψr(t) unterschiedliche visuelle Signaturen im Spektrogramm, die sich in Verschiebungen der spektralen Intensitätsmodulation gegenüber Verzögerung und Energie manifestieren, wie durch hervorgehoben die gestrichelten weißen Kurven in Abb. 2b.

In unseren Experimenten haben wir Pump- und Gate-Impulse durch die räumlich-zeitliche Aufteilung der optischen Unterzyklustransienten mithilfe eines Doppelspiegelmoduls abgeleitet, wie in Abb. 1a dargestellt. Abbildung 3a zeigt ein von unserem Gerät aufgezeichnetes HAS-Spektrogramm. Ein Verhältnis η ≈ 6,3 × 10−3 gewährleistet, dass der Gate-Impuls ausreichend schwach ist, um als Phasengatter zu dienen (siehe Methoden), wohingegen eine verbleibende schwache Amplitudenmodulation (5–10 %) des Spektrogramms gegenüber der Verzögerung für die Bewertung nützlich war Timing zwischen Pump- und Gate-Impulsen und damit zur Taktung des Rekollisionsvorgangs in Bezug auf die Wellenform des Antriebspumpenimpulses.

a, Homochromatisches Attosekunden-Streifen-Spektrogramm (HAS) der optischen Feldemission einer Wolfram-Nanospitze, bestehend aus 60 einzelnen Elektronenspektren, aufgezeichnet als Funktion der Verzögerung (Schrittgröße von 200 as) zwischen einem intensiven (Ip ≈ 25,4 TW cm−2) Einzelzyklusimpuls und ein 6,3 × 10−3 mal schwächerer Gateimpuls. b, Vektorpotential Ag(t), bewertet anhand der Variation der Photoelektronen-Energieabschaltung im HAS-Spektrogramm in Tafel a als Funktion der Verzögerung (blau) und aus einem gewöhnlichen Streifenspektrogramm (rot) (siehe Erweiterte Daten Abb. 9) in absoluten Zahlen Einheiten. c, Simuliertes HAS-Spektrogramm unter Verwendung der experimentell aufgezeichneten Feldwellenformen von Pump- und Gate-Impulsen. Die gestrichelten vertikalen Linien in a und c bezeichnen unterschiedliche Rückstreuungsereignisse. d, Endenergien direkter (grün) und rückgestreuter Elektronenemissionen (lila), verbunden (gestrichelte horizontale Linien) mit entsprechenden Grenzenergien im Spektrogramm (c), sowie Freisetzungszeiten (gestrichelte vertikale Linien) Nahfeldpumpenwellenform (rot). Kurve). EUV-AS, extreme ultraviolette Attosekunden-Streifenbildung.

Quelldaten

Das von HAS ausgewertete Ag(t) (blaue Kurve in Abb. 3b) weist eine hervorragende Wellenform auf, die mit der durch EUV-Attosekundenstreifen abgeleiteten Wellenform übereinstimmt (rote Kurve in Abb. 3b), was durch den Ähnlichkeitsgrad43 (ca. 0,95) bestätigt wird. In diesem Fall repräsentiert das HAS-ausgewertete Vektorpotential das Nahfeld des Gate-Impulses in der Nähe der Spitze. Darüber hinaus liefert das Verhältnis zwischen den absoluten Amplituden der mit den beiden Methoden ausgewerteten Vektorpotentiale eine direkte Messung des Feldverstärkungsfaktors f = 3,73 ± 0,25, was in enger Übereinstimmung mit dem Ergebnis der in Abb. 1c hervorgehobenen Methodik steht ( durchgeführt mit einer anderen Nanospitze) und den theoretischen Schätzungen.

Wie die Zeitbereichsmessung der Elektronenemission in nanostrukturierten Materialien das intuitive Verständnis des Prozesses und seiner Echtzeit-Taktung fördert, lässt sich am besten durch eine genaue Betrachtung der oszillierenden Phasen hoher und niedriger Grenzenergien in Abb. 3a erkennen. Beispielsweise deutet eine scheinbare Verzögerung der Maxima der entsprechenden Schwingungen (hervorgehoben durch rote bzw. blaue gestrichelte Kurven in Abb. 3a) gegenüber der Verzögerung auf eine Verzögerung der Elektronenemission bei niedrigeren Energien um etwa einen Laserzyklus hin (TL ≈ 2,3). fs). Dieses Merkmal, das auch in unserer Simulation gut wiedergegeben wird (Abb. 3c), zeigt, dass die niederenergetische Emission aus einer Mischung direkter Elektronen besteht, die innerhalb der Haupthalbwelle des Antriebsfelds (grüne Punkte in Abb. 3d) entstehen und niedrig sind -Energierückgestreute Elektronen erzeugten ungefähr einen Zyklus des Antriebsfeldes später (violette Punkte in Abb. 3d). Darüber hinaus liefert die gleichmäßige Amplituden- und Energiemodulation des Photoelektronenspektrums (Abb. 3a) über einen breiten Energiebereich (50–150 eV) überzeugende Beweise dafür, dass die Emission auf einen einzelnen Elektronenimpuls beschränkt ist, der innerhalb eines Feldhalbzyklus erzeugt wird.

Für die Rekonstruktion des Elektronenwellenpakets interessieren uns vor allem die Eigenschaften der wiederkollidierenden Elektronenpulse bei Energien, die typischerweise höher als 20 eV sind, d. h., wo dieser Puls einer hochauflösenden/atomaren, räumlichen Analyse von Oberflächen dienen könnte28. Unter Berücksichtigung des Verhältnisses der Endenergie der Elektronen (ca. 10Up) und der Energie zum Zeitpunkt der Rekollision (ca. 3,17Up) schließen wir, dass die relevanten Informationen am energiereichen Ende (>80 eV) des Spektrogramms von Abb. kodiert sind. 3a, wie in Abb. 4a isoliert. Abbildung 4b zeigt die numerische Rekonstruktion der Daten in Abb. 4a basierend auf den Gleichungen (1) und (2), den abgerufenen Feldparametern Ap(t) und Ag(t) (Abb. 3b), der absoluten Zeitverzögerung τ (Extended Data). Abb. 8) und der in Methoden beschriebene numerische Algorithmus.

a,b, Experimentell aufgenommene (a) und rekonstruierte (b) HAS-Spektrogramme einer W-Nanospitze. c, Abgerufenes Rückstreuelektronenpulsspektrum (magentafarbene Füllung) und seine spektrale Phase (rote Kurve). d, Intensitätsprofil des Elektronenpulses (magentafarbene Füllung) und seiner zeitlichen Phase (rote Linie). e, Nahfeld (rote Kurve) und sein Timing in Bezug auf den Attosekunden-Elektronenpuls (magentafarbene Füllung). f, Zeit-Frequenz-Analyse des Attosekunden-Elektronenpulses (Falschfarbe ist Intensität in willkürlichen Einheiten) und ermittelte Freisetzungszeiten (schwarze Kurve). Die gestrichelte rote Kurve bezeichnet semiklassisch berechnete Release-Zeiten für die Nahfeld-Lichtwellenform in e. Fehlerbalken stellen Standardabweichungen der entsprechenden angegebenen Werte dar.

Quelldaten

Die abgerufenen Elektronenpulsprofile im Spektral- und Zeitbereich sind in Abb. 4c bzw. d dargestellt. Das Spektrum erstreckt sich über den Bereich von 20–80 eV (Abb. 4c, magentafarbene Kurve) und ist zeitlich auf etwa 53 ± 5 as begrenzt, gemessen in der vollen Breite bei halbem Maximum seines Intensitätsprofils (Abb. 4d, Magenta). -schattierte Kurve). Abbildung 4e vergleicht den abgerufenen Elektronenpuls und die Nahfeldprofile und zeigt, dass das Elektronenwellenpaket die Oberfläche der Nanospitze (magentafarbene Kurve) zu Zeiten nahe dem Nullübergang des Antriebsfelds (rote Kurve) erneut besucht. Diese Beobachtung ist mit dem semiklassischen Verständnis der Starkfeld-Rückstreuung in Atomen kompatibel11,36.

Eine genauere Betrachtung der abgerufenen spektralen und zeitlichen Phasen (rote Kurven in Abb. 4c, d) zeigt auch eine vernachlässigbare zeitliche Streuung des Elektronenpulses im Vergleich zu seiner Fourier-begrenzten Dauer (ca. 50 as). Die Kompatibilität dieses Befundes mit dem semiklassischen Modell kann am besten durch einen Vergleich der Gruppenverzögerung der Elektronenfreisetzung (durchgezogene schwarze Linie in Abb. 4f) beurteilt werden, wie sie durch die Zeit-Frequenz-Analyse (Abb. 4f, Falschfarbe) der Attosekunde bewertet wird Elektronenimpulswellenform in Abb. 4d mit den semiklassischen Freisetzungszeiten (gestrichelte rote Kurve in Abb. 4f), berechnet unter Verwendung der Nahfeldwellenform des Antriebsimpulses (rote Kurve in Abb. 4e). Der Vergleich verdeutlicht, dass, wie vom semiklassischen Rekollisionsmodell erwartet, Energieelektronen in der Nähe der Grenzlinie, also dort, wo kurze und lange Flugbahnen zusammentreffen, ein geringfügiges zeitliches Chirpen aufweisen. Dieses Merkmal, das bei Atomen mit hoher harmonischer Emission nahe dem Grenzbereich üblich ist24,41, stärkt die Verbindung zwischen Starkfeldoptik in Atomen und nanooptischen Systemen weiter.

Die direkte Messung von Attosekunden-Elektronenpulsen in der optischen Feldemission erweitert das Repertoire ultraschneller wissenschaftlicher Werkzeuge. Die hier vorgestellte Technik könnte ein breites Spektrum an Möglichkeiten zur Verfolgung der ultraschnellen kollektiven oder korrelierten Elektronendynamik in verschiedenen Materialien bieten, die an Wolfram-Nanospitzen44,45 abgeschieden oder daran befestigt sind, sowie in Gasphasensystemen. Die wieder kollidierenden Elektronenpulse sollen auch attosekundenaufgelöste, laserinduzierte Elektronenbeugungsexperimente46 an Nanospitzen sowie Nanobeugungsex-situ-Experimente an Proben ermöglichen, die im Nanometerabstand von der Spitzenspitze platziert sind47. Solche Möglichkeiten könnten neue Wege zur Erforschung der Struktur und Dynamik kondensierter Materie in vier Dimensionen eröffnen.

Für Attosekunden-EUV-Streifenmessungen (Extended Data Abb. 1a) werden die Teilzyklustransienten auf den Neongasstrahl fokussiert, um EUV-Impulse durch Erzeugung hoher Harmonischer zu erzeugen. Die sich kollinear ausbreitenden EUV- und optischen Impulse werden durch einen Zr-Filter räumlich getrennt, der auch als EUV-Hochpass-Spektralfilter (>70 eV) fungiert und die Isolierung eines einzelnen Attosekundenimpulses ermöglicht. Die EUV- und optischen Impulse werden von einer Doppelspiegelanordnung reflektiert, die aus einem Mo/Si-Innenspiegel (zentriert bei etwa 85 eV) bzw. einem Nickel-Außenspiegel besteht. Innen- und Außenspiegel können mit nanometrischer Auflösung verzögert werden (Extended Data Abb. 1a). EUV- und optische Impulse werden auf einen zweiten Ne-Gasstrahl fokussiert. Als Funktion der Verzögerung zwischen Innen- und Außenspiegel aufgezeichnete Photoelektronenspektren ermöglichen die Zusammensetzung von Attosekunden-Streifenspektrogrammen, die eine detaillierte Charakterisierung des Attosekunden-EUV-Pulses und, insbesondere für diese Experimente, der Feldwellenform des optischen Pulses ermöglichen. Einzelheiten zu den relevanten Techniken finden Sie in den Referenzen. 35,41,48.

HAS-Messungen werden mit demselben Aufbau durchgeführt, und zwar durch (1) automatische Entfernung des Ne-Gases, das zur Erzeugung hoher Harmonischer verwendet wird, und des Zr-Filters, (2) automatisierter Austausch des Innenspiegels im Doppelspiegelmodul durch einen Ni-beschichteten eine der gleichen Brennweiten (Extended Data Abb. 1b) und (3) die Streichgasdüse wird durch eine elektrisch geerdete Wolfram-Nanospitze ersetzt. Die oben genannten Setup-Änderungen werden im Bruchteil einer Minute durchgeführt und gewährleisten identische Bedingungen für alle relevanten Messungen. In der HAS-Konfiguration des Aufbaus in Extended Data Abb. 1b teilen Ni-beschichtete Innen- und Außenspiegel den optischen Impuls räumlich in Pumpimpulse (innerer Spiegelstrahl) und Gate-Impulse (äußerer Spiegel) auf. Eine Verzögerung zwischen den vom Innen- bzw. Außenspiegel reflektierten Impulsen wird durch eine Präzisionsübergangsstufe eingeführt (siehe Einschub in den erweiterten Daten in Abb. 1b). Die HAS-Messungen sowie die Intensitätsskalierungsmessungen des Elektronenspektrums und der Ausbeuten wurden mit Antriebsfeldintensitäten unterhalb einer kritischen Intensität durchgeführt, bei der die irreversible optische Schädigung der Nanospitzen auftritt. Diese Obergrenze der Intensität wurde experimentell durch die Beobachtung plötzlicher und irreversibler Abfälle der Elektronengrenzenergie in Intensitätsskalierungsmessungen identifiziert.

Zur Messung der Gesamtelektronenzahl pro in unserem Aufbau erzeugtem Puls wird eine dünne Elektrode (Größe etwa 5 mm × 5 mm) etwa 2 mm über der Nanospitze eingeführt (Extended Data Abb. 2). Diese Konfiguration ermöglicht die Detektion freigesetzter Elektronen über einen Raumwinkel Ω > π Steradiant. Die auf der dünnen Platte induzierte Spannung wird von einem Lock-in-Verstärker bei der Referenzfrequenz der Wiederholungsrate des Antriebslasers (ca. 3 kHz) gemessen. Der elektronische Strom wird ausgewertet, indem die induzierte Spannung durch die Systemimpedanz (10 MΩ) dividiert wird. Die Gesamtelektronenzahl pro Puls ergibt sich wiederum aus der Division des Stroms durch die Wiederholrate des Lasers und die Elektronenladung.

Wolfram-Nanospitzen wurden Intensitäten von bis zu I ≈ 45 TW cm−2 ausgesetzt, ohne dass Schäden festgestellt wurden. Dies wurde durch die Durchführung der in Abb. 1b gezeigten Intensitäts-Cutoff-Energiestudie sowohl mit zunehmender als auch mit abnehmender Intensität überprüft und identische Kurven aufgezeichnet. Wenn die kritische Intensität I ≈ 45 TW cm−2 erreicht, wird die Spitze beschädigt und die Grenzenergie sinkt irreversibel auf viel niedrigere Werte, ohne dass eine Wiederherstellung möglich ist, es sei denn, eine neue Spitze wird installiert.

Um die kurzfristige und langfristige Stabilität unseres Systems zu untersuchen, haben wir Elektronenspektren als Funktion der Zeit unter identischen Bedingungen und für Intensitäten aufgezeichnet, die typischerweise höher sind als die bei den HAS-Messungen verwendeten. Die in Abb. 3 der erweiterten Daten gezeigten Daten deuten auf eine hervorragende Stabilität der Grenzenergie und der Elektronenausbeute hin, was auf die strukturelle Robustheit der Nanospitze im Zeitrahmen typischer Messungen (einige Minuten) sowie über mehrere Stunden schließen lässt.

Die zeitabhängige Ionisierungswahrscheinlichkeit einer Wolfram-Nanospitze wurde durch die Fowler-Nordheim-Formel wie folgt angenähert5,17,49,50:

Dabei ist E(t) die elektrische Feldwellenform der Antriebsimpulse, ϕ die Austrittsarbeit des Metalls und m, ħ und e die Elektronenmasse, das reduzierte Plancksche Wirkungsquantum bzw. die Elektronenladung. Wir haben Elektronenbahnen unter Verwendung der klassischen Bewegungsgleichungen im Einzelelektronenlimit wie folgt berechnet7,8,11,17,36:

Dabei ist i der Index jeder einzelnen Flugbahn und f0 der Feldverstärkungsfaktor. Am Ende des Pulses wird ein Elektronenspektrum durch eine spektrale Klassifizierung der Energien aller Flugbahnen, gewichtet mit der Ionisationsrate zum Zeitpunkt ihrer Entstehung, ausgewertet.

Für die hier beschriebenen Experimente haben wir Elektronenspektren von Wolfram (ϕ = 4,53 eV) gegenüber der Spitzenfeldintensität des Antriebsimpulses simuliert (Extended Data Abb. 4). Das in unseren Simulationen verwendete Antriebsfeld (rote Kurve in Abb. 4a der erweiterten Daten) wurde mit einem in unserem Gerät integrierten EUV-Attosekunden-Streifenaufbau gemessen. Der in diesen Simulationen verwendete Feldverstärkungsfaktor von f0 = 3,46 wurde experimentell abgeleitet, wie im Haupttext beschrieben. Die Köcherlänge der Elektronen in unserem Intensitätsbereich (die längste Länge beträgt etwa 1,7 nm bei der höchsten Intensität von etwa 41 TW cm−2) ist erheblich kürzer als die Abklinglänge des Nahfeldes (etwa 30 nm). Daher erfahren die freigesetzten Elektronen ein nahezu homogenes Nahfeld und daher können Löscheffekte17 aufgrund des Nahfeldzerfalls vernachlässigt werden.

In Übereinstimmung mit den Daten von Abb. 1c weisen die simulierten Elektronenspektren zwei gut erkennbare Energiegrenzen auf (rote und blaue gestrichelte Linien in Abb. 4b der erweiterten Daten), die mit der Rückstreuung (violette Linie in Abb. 4a der erweiterten Daten) und der Energie verbunden sind direkte (grüne Linie in Extended Data Abb. 4a) Elektronen. Die Steigungen hoher (\({s}_{{\rm{W}},{\rm{high}}}^{({\rm{th}})}={{\rm{d}}E }_{{\rm{c}}}/{{\rm{d}}U}_{{\rm{p}}}=130,3\)) und niedrig (\({s}_{{\rm {W}},{\rm{low}}}^{({\rm{th}})}=26.1\)) Grenzenergien stimmen gut mit denen in unseren Messungen überein (Abb. 1c). Die Theorie zeigt weitere Emissionsgrenzwerte bei Energien, die niedriger sind als die der direkten Elektronen. Da diese relativ schwach sind, hinterlassen sie keine direkten Signaturen in den Photoelektronenspektren. Solche Beiträge werden jedoch in HAS-Spektrogrammen sichtbar, wie in Abb. 3 diskutiert.

Um die Nahfeldverstärkung in der Nähe der Wolfram-Nanospitze theoretisch abzuschätzen, haben wir die Maxwell-Gleichungen mithilfe dreidimensionaler Finite-Differenzen-Zeitbereichssimulationen (FDTD) numerisch gelöst. Die Nanospitze wurde wie in Abb. 5a der erweiterten Daten dargestellt als Kugel mit einem Radius von 35 nm modelliert, die sanft in einen Kegel mit einem Öffnungswinkel (einseitig) von 15° übergeht und die optischen Eigenschaften von Wolfram berücksichtigt51. Die Simulationen sagen einen maximalen Feldverstärkungsfaktor von etwa 3,8 nahe der Oberfläche an der Spitze voraus. Zum Vergleich ist die räumliche Verteilung der Verstärkung an einer jeweiligen Wolfram-Nanokugel (d. h. mit Ausnahme des Kegels) in Abb. 5b der erweiterten Daten dargestellt, mit einem etwas niedrigeren Spitzenverstärkungsfaktor von etwa 2,7.

Um zu untersuchen, ob die Ladungswechselwirkung die Elektronenemissionsdynamik für die betrachteten Parameter wesentlich beeinflusst, führten wir semiklassische Trajektoriensimulationen unter Verwendung des Mie-Mean-Field-Monte-Carlo-Modells (M3C) durch. Letzteres wurde ausgiebig für die Untersuchung der Starkfeldionisation in dielektrischen Nanokugeln53,54,55 verwendet und wurde kürzlich auch für die Beschreibung metallischer Nanospitzen übernommen56. Kurz gesagt, wir ahmen die Spitze der Nanospitze als eine halbe Kugel mit entsprechendem Radius nach. Das Nahfeld wird als kombiniertes lineares Polarisationsfeld aufgrund des einfallenden Impulses (ausgewertet mit der Mie-Lösung der Maxwell-Gleichungen) und eines zusätzlichen nichtlinearen Beitrags aufgrund der Ladungswechselwirkung, die in elektrostatischer Näherung als mittleres Feld behandelt wird (ausgewertet mit hoch- Ordnung Multipolentwicklung). Letzteres umfasst Coulomb-Wechselwirkungen zwischen den emittierten Elektronen sowie deren Bildladungen (d. h. eine durch die freien Elektronen verursachte zusätzliche Kugelpolarisation). Photoelektronenbahnen werden durch Monte-Carlo-Probenahme von Ionisationsereignissen an der Kugeloberfläche erzeugt, wobei wir Tunnelwahrscheinlichkeiten innerhalb der WKB-Näherung durch Integration über die durch das lokale Nahfeld bereitgestellte Barriere bewerten. Trajektorien werden im Nahfeld durch Integration klassischer Bewegungsgleichungen und Berücksichtigung von Elektron-Atom-Kollisionen durch entsprechende Streuquerschnitte für Elektronen, die sich innerhalb des Materials bewegen, propagiert. Um die etwas höhere Spitzenverstärkung der linearen Nahfeldreaktion an einer Wolframspitze (≈3,8) im Vergleich zu einer Kugel (≈2,7) nachzuahmen, siehe erweiterte Daten Abb. 5, haben wir die Intensität des einfallenden Lasers um den Faktor 1,4 neu skaliert. Die durchgeführten M3C-Simulationen sagen etwa dreimal weniger emittierte Elektronen voraus als die Experimente, was wir auf Beiträge langsamer Elektronen zurückführen, die aus dem Schaft der Nanospitze stammen. Dies wird durch einen Vergleich der für die Nanospitze und die Halbkugel vorhergesagten Gesamtelektronenausbeuten untermauert, die durch Integration der lokalen Ionisierungsraten über die jeweiligen Oberflächenbereiche und der Pulsdauer erhalten werden. Allerdings sind die Ladungsdichten am Pol der Kugel und an der Spitze der Kugel vergleichbar, sodass die Auswirkungen von Ladungswechselwirkungen innerhalb des vereinfachten Simulationsmodells untersucht werden können. Erweiterte Daten Abb. 6a vergleicht simulierte Multielektronenspektren mit (durchgezogene Kurven) und ohne (gestrichelte Kurven) unter Berücksichtigung von Ladungswechselwirkungen zwischen den einzelnen Elektronen und für vier repräsentative Einstellungen der Spitzenintensitäten (und entsprechenden Elektronenausbeuten) des Antriebsfelds, wie angegeben in der Legende. Das Vorhandensein einer Ladungswechselwirkung äußert sich vor allem in einem merklichen Rückgang der Ausbeute direkter Elektronen (<50 eV), der – in Übereinstimmung mit früheren Arbeiten52,57 – auf ein teilweises Einfangen dieser Elektronen in der Nähe der Spitze zurückzuführen ist . Quasistatische elektrische Felder, die durch das Einfangen niederenergetischer Elektronen erzeugt werden, beeinflussen wiederum die Dynamik der wiederkollidierenden Elektronen und führen zu einer Erhöhung der terminalen Elektronenenergiegrenze52,57. Bei höchster Intensität und entsprechender Elektronenausbeute beträgt diese Energieverschiebung etwa 8 %.

Obwohl in unseren Experimenten keine transparenten Manifestationen solcher Effekte erkennbar sind, ist es nützlich, mögliche Auswirkungen von Ladungswechselwirkungen auf die Charakterisierung von Attosekunden-Elektronenpulsen mithilfe von HAS zu verstehen. Zu diesem Zweck haben wir unsere Analyse auf den Zeitbereich für Intensitätsimpulse (ca. 31 TW cm−2) und Elektronenausbeute (ca. 600 Elektronen pro Puls) ausgeweitet und so die experimentellen Bedingungen unserer HAS-Messungen nachgeahmt.

Erweiterte Daten Abb. 6b zeigt die Rekollisionsenergieverteilung des Elektronenensembles als Funktion der Freisetzungszeiten ohne (oben) und mit (unten) Einbeziehung von Ladungswechselwirkungen. Die momentane Freisetzungsenergie wird ermittelt, indem der erste Impuls der zeitaufgelösten Spektren (schwarze gestrichelte und durchgezogene Kurven) und die zeitlichen Phasen (blaue gestrichelte und durchgezogene Kurven) durch die zeitliche Integration der momentanen Energie ermittelt werden. Ihr Vergleich, der in Abb. 6b der erweiterten Daten dargestellt ist, lässt auf geringfügige Unterschiede und damit entsprechende vernachlässigbare Auswirkungen auf die zeitlichen Eigenschaften des Elektronenpulses zum Zeitpunkt der Rekollision schließen.

Wenn die Zeitbereichsanalyse auf die Endenergien der wiederkollidierenden Elektronen im Vergleich zur Freisetzungszeit ausgedehnt wird, zeigen sich die Raumladungswechselwirkungen in einer gleichmäßigen Erhöhung der Endenergien um etwa 8 %, lassen aber die zeitliche Phase des Endelektronenwellenpakets unberührt (Erweiterte Daten Abb. 6c).

Um zu untersuchen, wie sich diese Energieverschiebung möglicherweise auf die Wiederherstellung des Elektronenpulses zum Zeitpunkt der Rekollision auswirken könnte, haben wir die simulierten Phaseneffekte auf unsere experimentellen Daten angewendet (siehe Abschnitt „HAS-Rekonstruktionsmethodik“) und noch einmal die spektralen und zeitlichen Eigenschaften ausgewertet des wiederkollidierenden Attosekunden-Elektronenpulses. Zu den wichtigsten Beobachtungen im Zusammenhang mit Raumladungswechselwirkungen gehören eine schwache, gleichmäßige Verschiebung der zentralen Energie des wiederkollidierenden Elektrons um einige Elektronenvolt (Extended Data Abb. 6d) und eine subtile Änderung im zeitlichen Profil des Elektronenpulses (Extended Data Abb. 6e), was zu einer etwa 4-as-Verlängerung seiner Dauer bei voller Halbwertsbreite führt, was innerhalb des Fehlers der experimentellen Rekonstruktion liegt (etwa 5 as).

Das Hauptziel von HAS besteht darin, die zeitliche Struktur eines Attosekunden-Elektronenpulswellenpakets ψr(t) zum Zeitpunkt seiner Rekollision auf seiner Mutteroberfläche abzurufen. Da diese Wellenfunktion nicht direkt zugänglich ist, ist es notwendig, sie mit anderen Größen zu verknüpfen, die entweder direkt in den Experimenten gemessen werden (z. B. der terminalen spektralen Intensität \(I(p)={\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\right|}^{2}\) an einem Detektor) oder kann aus den experimentellen Daten rekonstruiert werden.

Betrachtet man ein Elektron, das durch ein starkes Pumpfeld Ep(t) von einer Oberfläche freigesetzt und zu dieser zurückgetrieben wird, kann sein wiederkollidierendes Wellenpaket ψr(t) mit seiner spektralen Endamplitude \({\widetilde{\psi }}_{{ \rm{t}}}(p)\) am Ende der Wechselwirkung mit dem Antriebsimpuls. Das zeitabhängige Rekollisionswellenpaket ψr(t) wird durch seine Fourier-Darstellung \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{r}}}(p)={\int }_{- \infty }^{\infty }{\psi }_{{\rm{r}}}({t}_{{\rm{r}}})\exp [{\rm{i}}\frac{ {p}^{2}}{2}{t}_{{\rm{r}}}]{\rm{d}}{t}_{{\rm{r}}}\) und folgende Bei der Rekollision wird die Spektralamplitude in die Endform umgewandelt38,39,40,58 (in atomaren Einheiten):

Hier ist S die Volkov-Phase, die dem Elektronenwellenpaket nur durch das Vektorpotential Ap(t) des Pumpimpulses nach der Rekollision zu einem Zeitpunkt tr verliehen wird, zu dem sich die allgemeine Form der Volkov-Phase von einem Zeitpunkt t1 bis zu einem späteren Zeitpunkt akkumuliert hat Instanz t2 durch ein elektrisches Feld mit Vektorpotential A(t) wird ausgedrückt als59:

Beachten Sie, dass Gleichung (6) die Ausbreitung im freien Raum ausschließt, das heißt, sie verschwindet in Abwesenheit des Feldes, und Gleichung (5) spiegelt die impulsabhängige Wellenfunktion an der Oberfläche wider, einschließlich Phasen, die nur durch das Pumpfeld akkumuliert werden.

Frühere semiklassische Theorien der Starkfeldemission39,40,58 in Atomen legen nahe, dass das wiederkollidierende Wellenpaket ψr(t) durch Integration über den Ionisationsvorgang t′ vor der Rekollision zum Zeitpunkt tr und über kanonische Impulse p′ ausgedrückt werden kann Ionisationsamplitude, diktiert durch den Dipolübergang Ep(t′)d(p′ + Ap(t)), die typischerweise als g(p′ + Ap(tr)) beschriebene Streuamplitude und die Volkov-Phase, die das Elektron ab t akkumuliert ' zu tr als:

Hier sind d und g das Dipol- bzw. Streumatrixelement, wie in Lit. definiert. 39,40,58 und spiegelt die zusätzlichen Phasen wider, die während der zeitlichen Entwicklung des gebundenen Zustands vor der Ionisierung erworben wurden. In unserer experimentellen HAS-Einstellung, in der der Keldysh-Parameter von γ ≈ 0,38 auf das Tunnelregime hindeutet,60 können diese drei Prozesse (Ionisation, Ausbreitung und Rückstreuung) unabhängig voneinander behandelt werden, ohne nichtadiabatische Korrekturen an der Volkov-Phase S (Ref. 61, 62).

Gleichung (5) impliziert, dass ein Zugriff auf ψr(t) möglich ist, wenn \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) und Ap(t) bekannt sind. Unser Ziel ist es daher zu beschreiben, wie auf diese Größen mithilfe eines Phasenanschnittprozesses der optischen Feldemission durch eine schwache Nachbildung des Antriebsimpulses (Gateimpuls) zugegriffen werden kann. Nun untersuchen wir die Auswirkungen des Hinzufügens des Gate-Impulses auf die Dynamik des in den Gleichungen (5)–(7) beschriebenen Elektrons. Wir definieren den Gate-Impuls durch ein Feld Eg(t + τ) und sein Vektorpotential Ag(t + τ), wobei τ die Verzögerung zwischen den Pump- und Gate-Impulsen ist, wie oben beschrieben. Durch Ersetzen der Pumpfelder und ihrer Vektorpotentiale durch die Überlagerung von Pump- und Gateimpulsen in den Gleichungen (5)–(7) als Ep(t) → Ep(t) + Eg(t + τ) und Ap(t) → Ap (t) + Ag(t + τ), die durch das Tor gestörte Endspektralamplitude kann wie folgt umgeschrieben werden:

wobei \({\psi }_{{\rm{r}}}^{({\rm{g}})}({t}_{{\rm{r}}},\tau )\) bezeichnet das wiederkollidierende Elektronenwellenpaket, das durch den zusätzlichen Gate-Impuls gestört wird, wie durch den hochgestellten Index (g) gekennzeichnet, um es vom Gate-freien Gegenstück ψr(t) zu unterscheiden (siehe Gleichung (7)). Da die gatterfreie Größe ψr(t) in dieser Diskussion von Interesse ist, geht es in diesem Abschnitt darum, wie man \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p,\ tau )\) in Form von ψr(t) mit durch das Tor eingeführten Phasentermen.

Zuerst untersuchen wir das gestörte rekollidierende Elektronenwellenpaket \({\psi }_{{\rm{r}}}^{({\rm{g}})}({t}_{{\rm{r}} },\tau )\) in Gleichung (8) und wie man es mit dem torfreien Elektronenwellenpaket ψr(t) verknüpft. Wenn das Torfeld ausreichend schwach ist, also \(\eta ={\left|{A}_{{\rm{g}}}(t)\right|}^{2}/{\left|{ A}_{{\rm{p}}}(t)\right|}^{2}\ll 1\), können die Dipolübergangs- und Streuamplituden als invariant betrachtet werden, d. h. \(\left[{E }_{{\rm{p}}}(t)+{E}_{{\rm{g}}}(t+\tau )\right]d(p+{A}_{{\rm{p} }}(t)\,+\)\({A}_{{\rm{g}}}(t+\tau ))\ approx {E}_{{\rm{p}}}(t)g (p+{A}_{{\rm{p}}}(t))\) und \(g(p+{A}_{{\rm{p}}}(t)+{A}_{{ \rm{g}}}(t+\tau ))\ approx g(p+{A}_{{\rm{p}}}(t))\) im Ausdruck des rekollidierenden Elektronenwellenpakets (Gleichung (7.) )). In einem solchen Fall ändert das Tor nur die Phase, die dem Wellenpaket zwischen Ionisierung und Rekollision verliehen wird:

Angesichts dieser Überlegungen kann die Variation der Phase (siehe Gleichung (6)) ausgedrückt werden als:

Hier wird der quadratische Term von Ag(t + τ) ignoriert, da sein Beitrag im Vergleich zu den anderen Termen vernachlässigbar ist. Gleichung (10) impliziert, dass das Gate-Feld eine zusätzliche Phase von \(\Delta S(p+{A}_{{\rm{p}}}(t),{t}_{2},{t}_ {1}\,;{A}_{{\rm{g}}}(t+\tau ))\) zum torfreien Fall. Infolgedessen kann Gleichung (9) wie folgt umgeschrieben werden:

Beachten Sie, dass, wenn der letzte Phasenterm e−iΔS fehlen würde, der Ausdruck mit Gleichung (7) und damit der torfreien Rekollisionswellenfunktion ψr(tr) identisch wäre. Daher wäre es offensichtlich praktisch, den e−iΔS-Term aus den Integralen zu entfernen, da dies es ermöglichen würde, das wiederkollidierende Elektronenwellenpaket \({\psi }_{{\rm{r}}}^{({\rm {g}})}({t}_{{\rm{r}}},\tau )\) in Gleichung (8) durch das ungestörte Gegenstück ψr(tr) und eine zusätzliche Phase. Um diese Idee weiter zu verfolgen, betrachten wir zwei Näherungen.

Erstens wird gemäß der berühmten Sattelpunktnäherung der dominante Beitrag zur Integration über die kanonischen Impulse p′ durch den kinetischen Impuls p′ + Ap(t) bereitgestellt, der dem kinetischen Impuls pr des wiederkollidierenden Elektrons an der Oberfläche entspricht. Daher kann der kinetische Impulsterm in ΔS angenähert werden als \(\Delta S({p}^{{\prime} }{+A}_{{\rm{p}}}(t),{t}_{ {\rm{r}}},{t}^{{\prime} }{\rm{;}}{A}_{{\rm{g}}}(t+\tau ))\ approx \Delta S ({p}_{{\rm{r}}},{t}_{{\rm{r}}},{t}^{{\prime} }{\rm{;}}{A}_ {{\rm{g}}}(t+\tau ))\).

Zweitens kann die zusätzliche Phase ΔS durch einen Zeitmittelwert \(\overline{ \Delta S}\) innerhalb eines Zeitfensters Δt:

Da unser Hauptziel darin besteht, Attosekunden-Elektronenwellenpakete zu rekonstruieren, die zum spektralen Cutoff beitragen, wählen wir Δt als das Zeitintervall zwischen Ionisierung und Rekollision der klassischen Rückstreubahn, das zur höchsten kinetischen Endenergie führt. Um die gemittelte Phase \(\overline{\Delta S}\) auszuwerten und dadurch die analytische Form der Gleichung (12) zu vereinfachen, kann ΔS ausgedrückt werden als:

Durch Einsetzen von Gleichung (13) in Gleichung (12) kann nun die effektive (gemittelte) Phasenvariation \(\overline{\Delta S}\,\) ausgewertet werden:

wobei \({\bar{A}}_{{\rm{g}}}^{({\rm{b}})}(t)\) definiert ist als:

Die Verwendung der oben beschriebenen Näherungen ermöglicht es nun, den zusätzlichen Phasenterm aus den Integrationen in Gleichung (11) herauszuziehen und unter Berücksichtigung der Vorzeichenumkehr \(\overline{\Delta S}\to -\overline{\Delta S}\) Im Fall der Rückstreuung kann das gestörte rekollidierende Elektronenwellenpaket durch das torfreie Wellenpaket und den zusätzlichen gemittelten Phasenterm \({\psi }_{{\rm{r}}}^{({\rm{ g}})}({t}_{{\rm{r}}},\tau )\ approx {\psi }_{{\rm{r}}}({t}_{{\rm{r }}}){{\rm{e}}}^{{\rm{i}}\overline{\Delta S}}\) in Gleichung (8).

Wir diskutieren nun darüber, wie das Elektronenwellenpaket am Ende der Wechselwirkung in Gegenwart der Pump- und Gate-Felder beschrieben werden kann (Gleichung (8)). Nimmt man die Ergebnisse der Gleichungen (11)–(14) und stellt pr mit dem kinetischen Impuls p + Ap(t) wieder her, kann Gleichung (8) wie folgt umgeschrieben werden:

Da die Integrationsbereiche für S und ΔS identisch sind (von tr bis ∞), können die beiden Phasen in einer einzigen Gleichung zusammengefasst werden (S′ = S + ΔS),

wobei AHAS(t) im Folgenden als effektives HAS-Vektorpotential bezeichnet wird und lautet:

Dieser Ausdruck des effektiven HAS-Vektorpotentials ist kompatibel mit der klassischen Impulsakkumulation während der Exkursion von der Ionisierung zur Detektion, \(\Delta p=-\,{\rm{e}}\left[2A({t}_ {{\rm{r}}})-A({t}_{{\rm{r}}}-\Delta t)\right]\), unter der Rückstreubedingung, \({\int }_{ {t}_{{\rm{r}}}-\Delta t}^{{t}_{{\rm{r}}}}{A}_{{\rm{g}}}(t) {\rm{d}}t=\Delta t{A}_{{\rm{g}}}({t}_{{\rm{r}}}-\Delta t)\)(Lit. 11 ,36,63). Unter Verwendung von Gleichung (17) kann die terminale Elektronenamplitude \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p,\tau )\) ausgedrückt werden als:

Gleichung (19) impliziert, dass das Tor durch AHAS(tr + τ) auch zum Endimpuls des Elektronenwellenpakets beiträgt, der von der Zeitverzögerung τ abhängt. Wie in Gleichung (5) beschrieben, ist der Impulsbeitrag Ap(t) des Pumpfelds bereits in der spektralen Amplitude des torfreien terminalen Elektrons \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}} }(p)\), deren Intensität experimentell direkt zugänglich ist. Daher ist es für die Analyse von HAS-Daten praktisch, Gleichung (19) mit der Endform \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p) auszudrücken.\) Wir zerlegen die Phase in Gleichung (19) mittels \(S(p,{t}_{2},{t}_{1}\,;{A}_{{\rm{p}}}(t)+ {A}_{{\rm{g}}}(t+\tau ))\ approx S(p,{t}_{2},{t}_{1}\,;{A}_{{\ rm{p}}}(t))+\Delta S(p+{A}_{{\rm{p}}}(t),{t}_{2},{t}_{1}\, ;{A}_{{\rm{HAS}}}(t+\tau ))\) und schreiben Sie Gleichung (19) um als:

In Analogie zu Gleichung (11) ist, wenn der e−iΔS-Term verschwindet, die obige Gleichung identisch mit Gleichung (5), die das wiederkollidierende Elektronenwellenpaket ψr(t) mit der terminalen Spektralamplitude \({\widetilde{\ psi }}_{{\rm{t}}}(p)\). Hier definieren wir, ähnlich der Fourier-Darstellung des Rekollisionswellenpakets, das Fourier-Paar des Endelektronenwellenpakets als:

Beachten Sie, dass das terminale Elektronenwellenpaket ψt(t) ein Hilfselektronenwellenpaket ist, das Zeitstrukturinformationen des wiederkollidierenden Elektronenwellenpakets ψr(t) an der Rekollisionsfläche mit den Impulsen enthält, die durch die Volkov-Ausbreitung mit dem Exponenten \( \exp \left[-{\rm{i}}S(p,\infty ,{t}_{{\rm{r}}}{\rm{;}}{A}_{{\rm{p }}}(t))\right]\) (siehe Gleichungen (1) und (5)), jedoch ohne die Phase von der Raumausbreitung bis zur Detektion. Unter Verwendung des Endelektronenwellenpakets ψt(t) (Gleichung (21)) kann die spektrale Amplitude des Endelektrons (Gleichung (20)) weiter vereinfacht werden als:

unter der Bedingung, dass die Variation des Vektorpotentials während des Zeitfensters der Rekollision schwach ist. Die HAS-Spektrogrammgleichung lautet dann:

Gleichung (23) beschreibt ein Spektrogramm, dessen Rekonstruktion den Zugriff auf das endgültige Elektronenwellenpaket ψt(t) und entsprechend \({\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}}}(p)\) ermöglicht. sowie AHAS(t).

Eine explizite Beziehung zwischen dem einfallenden Gate-Vektorpotential Ag(t) und dem effektiven HAS-Vektorpotential AHAS(t) lässt sich am besten im Fourier-Bereich verstehen. Unter Verwendung der Fourier-Entwicklung ist \({A}_{{\rm{g}}}(t)={\int }_{-{\rm{\infty }}}^{{\rm{\infty }} }{\rm{d}}\omega {\widetilde{A}}_{{\rm{g}}}(\omega ){{\rm{e}}}^{{\rm{i}}\ omega t}\) kann das effektive HAS-Vektorpotential ausgedrückt werden als:

wobei der neu eingeführte Multiplikator \(\widetilde{g}(\omega )\) definiert ist als:

Wie in Gleichung (24) gezeigt, hängen die Fourier-Komponenten des effektiven HAS-Vektorpotentials \({\widetilde{A}}_{{\rm{HAS}}}(\omega )\) mit denen des einfallenden Gates zusammen Vektorpotential \({\widetilde{A}}_{{\rm{g}}}(\omega )\) durch Multiplikation von \(\widetilde{g}(\omega )\)

Der Gate-Multiplikator \(\widetilde{g}(\omega )\) ist unabhängig von \({\widetilde{A}}_{{\rm{g}}}(\omega )\). Dies ermöglicht die vollständige Charakterisierung von Ag(t) aus AHAS(t), eingeprägt in einem HAS-Spektrogramm.

Um das Konzept von AHAS(t) besser zu veranschaulichen und die Gültigkeit der in der obigen Ableitung verwendeten Annahmen zu überprüfen, wurde eine semiklassische Simulation eines HAS-Spektrogramms unter Verwendung von Einzelzyklusimpulsen durchgeführt. Die vom HAS-Spektrogramm ausgewertete Variation der Grenzenergie des Photoelektronenspektrums wird mit dem effektiven HAS-Vektorpotential AHAS(t) verglichen, das mit Gleichung (24) berechnet wurde (Erweiterte Daten, Abb. 7). Der Multiplikator \(\widetilde{g}(\omega)\) hängt von der Exkursionszeit Δt zwischen Ionisierung und dem Rückstreuereignis des Elektrons höchster Energie ab. Auf der Grundlage des etablierten Rekollisionsmodells beträgt das 0,685-fache der zentralen Exkursionsperiode64,65 (zentrale Periode von \(E(\omega )/\left.{\omega }^{2}\right)\)), was entspricht etwa 0,85TL, wurde für Δt verwendet, um \(\widetilde{g}(\omega)\) auszuwerten. Hier ist TL die Schwerpunktperiode des Laserpulses. Erweiterte Daten Abb. 7b–d zeigt, dass die Grenzenergieschwankung in einem HAS-Spektrogramm eng an AHAS(t) (schwarze Kurve) angelehnt ist, berechnet durch das unveränderte Vektorpotential des einfallenden Impulses (gestrichelte rote Kurve), unabhängig von der Trägerfrequenz. Hüllkurvenphase.

Die obige Diskussion legt nahe, dass wir durch die Verfolgung der Variation der Grenzenergie in einem HAS-Spektrogramm AHAS(t) erhalten können (rote Kurven in Extended Data Abb. 8a,b). Daher ermöglicht der Zugriff auf die Fourier-Komponenten des effektiven HAS-Vektorpotentials die Charakterisierung des Vektorpotentials des einfallenden Gates: \({\widetilde{A}}_{{\rm{g}}}(\omega )={\ widetilde{g}}^{-1}(\omega ){\widetilde{A}}_{{\rm{HAS}}}(\omega )\) (Erweiterte Daten Abb. 8c,d). Das abgerufene einfallende Vektorpotential Ag(t) ist in den erweiterten Daten in Abb. 8b blau dargestellt.

Die Identifizierung der Nullverzögerung zwischen Pump- und Gate-Impulsen in einem HAS-Spektrogramm kann mit verschiedenen Methoden erfolgen. Hier haben wir uns für eine Methode entschieden, die es ermöglicht, die absolute Verzögerung direkt aus dem HAS-Spektrogramm abzuleiten. Obwohl der Unterschied zwischen den Intensitäten von Pump- und Gate-Impulsen mehr als zwei Größenordnungen beträgt, bleiben erkennbare Modulationen (ca. 5–10 %) der spektralen Amplitude des Spektrogramms bestehen. In einem HAS-Spektrogramm kann die gesamte Variation der Photoelektronenausbeute durch spektrale Integration an jedem Verzögerungspunkt ausgewertet werden (Extended Data Abb. 8e). Der absolute Nullverzögerungspunkt kann als der Verzögerungspunkt gefunden werden, bei dem der Ertrag maximal variiert (vertikale gestrichelte Linie in Extended Data Abb. 8e).

EUV-Attosekunden-Streifen ermöglicht den Zugriff auf die detaillierte Feldwellenform eines Impulses33,34,35. Da diese Technik der Feldcharakterisierung in unseren Versuchsaufbau integriert ist, können wir HAS als Feldcharakterisierungsmethode bewerten.

Erweiterte Daten Abb. 9a,b zeigt die HAS- bzw. EUV-Attosekunden-Streifenmessungen. Die Vektorpotentialwellenform des einfallenden Gate-Impulses, die aus der Cutoff-Analyse in HAS (rote Kurve in Extended Data Abb. 9c) und der aus EUV-Attosekunden-Streifen (blaue Kurve in Extended Data Abb. 9c) abgerufen wurde, zeigen eine hervorragende Übereinstimmung, wie durch bestätigt Ähnlichkeitsgrad von etwa 0,95 (Ref. 43) und stützen die Annahme, dass der Gate-Impuls tatsächlich als Phasengatter fungiert.

Die durch die Gleichungen (2) und (23) implizierte kompakte Beschreibung von HAS als Spektrogramm geht davon aus, dass die schwache Nachbildung des Pumpfelds als nahezu reines Phasentor auf die von der Pumpe freigesetzten Elektronen wirkt. Mit anderen Worten: Es kann den Impuls der vom Pumpfeld freigesetzten Elektronen verändern, hat aber keinen großen Einfluss auf den Prozess der Elektronenionisierung. Sofern die Nichtlinearitäten der Ionisation jedoch nicht gut verstanden sind (z. B. in Atomen), bedarf eine theoretische Schätzung des erforderlichen Verhältnisses zwischen Pump- und Gate-Impulsen zum Erreichen eines ausreichend reinen Phasentors einer experimentellen Validierung.

Um sichere Grenzen zu ermitteln, innerhalb derer die obige Bedingung erfüllt ist, haben wir HAS-Messungen bei verschiedenen Gate-Stärken durchgeführt und die aus HAS extrahierten Vektorpotentialwellenformen mit denen verglichen, die durch EUV-Attosekunden-Streifen gekennzeichnet sind. Wie in den erweiterten Daten Abb. 10a,b gezeigt, erzielen die Vektorpotentialwellenformen aus zwei Techniken die beste Übereinstimmung bei einem niedrigen Gate-/Pump-Intensitätsverhältnis (η < 10−2). Bei höheren Intensitätsverhältnissen beobachten wir eine allmählich zunehmende Unstimmigkeit zwischen den rekonstruierten Wellenformen mit den beiden Methoden (Extended Data Abb. 10c, d), was darauf hindeutet, dass der Gate-Impuls nicht mehr als schwache Störung dient. Diese Messungen legen nahe, dass HAS-Messungen für das untersuchte System einen Gate-Impuls erfordern, dessen Intensität etwa 10−2 niedriger ist als die Pumpintensität.

In der ersten Phase der Rekonstruktion des HAS-Spektrogramms wird das terminale Elektronenwellenpaket ψt(t) als seine spektrale Intensität \({\left|{\widetilde{\psi }}_{{\rm{t}} ermittelt. }}(p)\right|}^{2}\) kann direkt durch ein torfreies Photoelektronenspektrum erhalten werden. Daher reduziert sich das Rekonstruktionsproblem auf die Wiederherstellung der Spektralphase.

Wie im Haupttext motiviert, haben wir einen spektralen Interessenbereich (AOI) von 80 bis 230 eV isoliert (Extended Data Abb. 11a,b). Mit diesem interessierenden Bereich kann das Endwellenpaket wie folgt ausgedrückt werden:

Hier ist φ(ω) die spektrale Phase des Elektronenwellenpakets, modelliert als Polynomreihe bis zur sechsten Ordnung,

wobei Dn und ωc die Dispersion n-ter Ordnung bzw. die Zentralfrequenz sind. Die Rekonstruktion basiert auf einem in MATLAB geschriebenen Algorithmus der kleinsten Quadrate, der auf die vollständige Minimierung der Differenz zwischen dem experimentellen (Abb. 4a und Extended Data Abb. 11a) und dem rekonstruierten Spektrogramm (Abb. 4b und Extended Data Abb. 11b) abzielt ). Um die Genauigkeit der Rekonstruktion weiter zu erhöhen, passen wir gleichzeitig auch die Differentialkarte D(E, τ) eines HAS-Spektrogramms I(E, τ) an, die wie folgt definiert ist:

Die Differenzkarte ist nützlich, da sie die unmodulierte Intensität entlang der Verzögerungsachse eliminieren kann und es dem Abrufalgorithmus ermöglicht, feine Details der experimentellen Spur zu rekonstruieren (Extended Data Abb. 11c–e). Als erste Schätzung für die Phase wurde die Nullphase verwendet. Der Abruf des terminalen Elektronenwellenpakets ist in den erweiterten Daten Abb. 11f,g dargestellt.

In einem nächsten Schritt der Rekonstruktion wird der rekollidierende Elektronenpuls, der die Schlüsselgröße in dieser Arbeit darstellt, durch die inverse Volkov-Ausbreitung des ermittelten Endelektronenwellenpakets wie folgt ausgewertet:

Die Volkov-Basis wird durch genaue Messung der Pumpfeldwellenform und ihres Timings in Bezug auf die Emission rekonstruiert. Der gewonnene rekollidierende Elektronenpuls ist in Abb. 4 dargestellt.

Die Daten, die die Schlussfolgerungen des Papiers stützen, sind auf begründete Anfrage bei den entsprechenden Autoren erhältlich. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

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Wir danken J. Apportin und B. Kruse für die Unterstützung bei den FDTD-Simulationen. Diese Arbeit wurde gefördert durch die Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) SFB 1477 „Light-Matter Interactions at Interfaces“, Projektnummer 441234705.

Open-Access-Förderung der Universität Rostock.

Institut für Physik, Universität Rostock, Rostock, Germany

HY Kim, S. Mandal, L. Seiffert, T. Fennel & E. Goulielmakis

Max-Planck-Institut für Festkörperforschung, Stuttgart, Deutschland

M. Garg

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HYK, MG und SM führten Experimente durch und analysierten die experimentellen Daten. HYK, MG, LS und TF führten theoretische Modellierung und Simulation durch. EG konzipierte und betreute das Projekt. Alle Autoren haben an der Erstellung des Manuskripts mitgewirkt.

Korrespondenz mit E. Goulielmakis.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature dankt Qing Dai, Michael Krüger und Peng Zhang für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

EUV- (a) und HAS-Konfigurationen (b). Die schematischen Darstellungen der verstellbaren Blende und der doppelten Innenspiegelbaugruppe werden mit Genehmigung der SmarAct GmbH reproduziert.

Von einer Wolfram-Nanospitze emittierte Elektronen, die Einzelzyklusimpulsen ausgesetzt waren, wurden von einer dünnen Elektrode eingefangen, die etwa 2 mm über der Spitze angebracht war. Die an der Elektrode induzierte Spannung wurde von einem Lock-In-Verstärker aufgezeichnet.

a, Aufeinanderfolgende Messungen von Photoelektronenspektren, die unter identischen Bedingungen und über einen Zeitraum von etwa 100 s aufgenommen wurden (links). Die graue Linie zeigt die Abschaltenergie an. Elektronenausbeute ausgewertet durch Integration der einzelnen Spektren im linken Feld (Mitte). Einzelspektren zum Vergleich übereinandergelegt (rechts). b, Die gleiche Messung wie in a, jedoch über einen Zeitraum von etwa 80 Minuten.

Quelldaten

a, Endelektronenenergie als Funktion der Ionisationszeit unter dem elektrischen Feld der einfallenden Einzelzyklusimpulse (rote Kurve). Den Experimenten entsprechend wurde eine Spitzenfeldintensität von 41 TW cm−2 verwendet. Lila und grüne Linien zeigen die Endenergien rückgestreuter und direkter Elektronen als Funktionen der Geburtszeit an, für die die Ionisierungsrate auf der Linienschattierung im logarithmischen Maßstab kodiert ist. b, Elektronenspektren aufgetragen als Funktion der Spitzenfeldintensität. Rote und blaue gestrichelte Linien zeigen die hohe bzw. niedrige Grenzenergie an.

Quelldaten

Bewertete räumliche Verteilung des Feldverstärkungsfaktors an der Spitze einer Wolfram-Nanospitze mit einem Spitzenradius von 35 nm und einem Öffnungswinkel von 15° (a) und einer ähnlich großen Wolframkugel (b).

Quelldaten

a: Elektronenspektren, die aus dreidimensionalen semiklassischen M3C-Trajektoriensimulationen für die experimentellen Parameter ohne (gestrichelte Kurven) und mit (durchgezogene Kurven) Einbeziehung von Ladungswechselwirkungen für repräsentative Impulsspitzenintensitäten erhalten wurden. b, Rekollisionsenergieverteilung als Funktion der Freisetzungszeit ohne (oben) und mit (unten) Ladungswechselwirkungen (falsche Farbe zeigt spektrale Intensität). Schwarze und blaue Kurven stellen die momentane Energie bzw. die zeitliche Phase dar, während gestrichelte und durchgezogene Kurven die Fälle ohne bzw. mit Ladungswechselwirkungen markieren. c, Dieselbe Analyse wie in b, jedoch für die Endenergie des Elektronenensembles. Die freie Momentanenergie der Ladungswechselwirkung (gestrichelte schwarze Kurve) ist praktisch identisch mit der durch Ladungswechselwirkungen modifizierten Energie (durchgezogene schwarze Kurve), mit Ausnahme einer gleichmäßigen Verschiebung (gestrichelte graue Kurve) entlang der Energieachse. d, Abgerufene spektrale Intensität (blau) und Phase (rot) des rekollidierenden Elektronenpulses mit (gestrichelte Kurven) und ohne (durchgezogene Kurven) Einbeziehung von Raumladungseffekten auf den terminalen Elektronenpuls. e, Dieselbe Analyse wie in d, jedoch im zeitlichen Bereich.

Quelldaten

a, Gate-Multiplikatorfunktion \(\widetilde{g}(\omega )\) wie im Text definiert. b–d, Semiklassisch simulierte HAS-Spektrogramme bei unterschiedlichen Carrier-Envelope-Phase (CEP)-Einstellungen des Antriebsimpulses. Die roten gestrichelten und schwarzen durchgezogenen Kurven zeigen Wellenformen des einfallenden Gate-Vektorpotentials Ag(t) bzw. des effektiven HAS-Gate-Vektorpotentials AHAS(t), berechnet mit Gleichung (24).

Quelldaten

a, Gemessenes HAS-Spektrogramm (Abb. 3a). b, AHAS(t) (rot), direkt extrahiert durch Verfolgung der Grenzenergievariation im Spektrogramm und des abgerufenen einfallenden Vektorpotentials Ag(t) (blau). c, Amplitude (blau) und Phase (rot) der Umkehrung des Multiplikators \(\widetilde{g}{\left(\omega \right)}^{-1}\). d, Spektrale Intensität der Vektorpotentiale AHAS(t) (rot) und einfallendes Ag(t) (blau). e, Identifizierung des Timings zwischen Gate- und Pumpimpulsen in einem HAS-Spektrogramm. Die Variation der Elektronenausbeute wird durch die spektrale Integration des HAS-Spektrogramms (blaue Kurve) für jede Verzögerung bewertet. Die absolute Nullverzögerung zwischen Gate- und Pumpimpulsen wird als der Punkt identifiziert, an dem die Ertragsschwankung maximal ist (gestrichelte rote Linie).

Quelldaten

HAS- (a) und EUV-Attosekunden-Streifenspektrogramme (b) unter identischem Antriebsimpulsfeld. c, Vergleich des Vektorpotentials des Gate-Impulses, bewertet mit HAS- (rot) und EUV-Attosekunden-Streifentechniken (blau).

Quelldaten

Obere Tafeln, HAS-Spektrogramme, aufgenommen bei unterschiedlichen Gate/Pump-Intensitätsverhältnissen, η ≈ 4,5 × 10−3 (a), 8,3 × 10−3 (b), 2,4 × 10−3 (c) und 1,4 × 10−3 (d). ). Unten: Vergleich der Vektorpotentialwellenform, gekennzeichnet durch EUV-Attosekunden-Streifen (rote Kurve) und HAS (blaue Kurve) für jedes Gate-/Pump-Intensitätsverhältnis.

Quelldaten

Gemessene (a) und rekonstruierte (b) HAS-Spektrogramme im Energiebereich von 80 bis 230 eV. Differenzkarten gemessener (c) und rekonstruierter (d) Spektrogramme. e, Die Phase der Intensitätsverschiebung in gemessenen (blau) und rekonstruierten (rot) Spektrogrammen. Abgerufenes terminales Elektronenwellenpaket im spektralen (f) und zeitlichen (g) Bereich. Die violetten und roten Kurven geben die Intensität bzw. Phase an.

Quelldaten

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Nachdrucke und Genehmigungen

Kim, HY, Garg, M., Mandal, S. et al. Attosekunden-Feldemission. Natur 613, 662–666 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05577-1

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Eingegangen: 25. Juni 2022

Angenommen: 18. November 2022

Veröffentlicht: 25. Januar 2023

Ausgabedatum: 26. Januar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-022-05577-1

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Natur (2023)

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